氧化鈰-氧化鋯修飾的介孔Ni-C-SiO2催化劑的加氫脫氧研究.pdf

1、由生物質快速熱解得到的生物油，是一種可再生的碳平衡的能源，被認為是最具有潛力替代逐漸枯竭的化石燃料的新能源之一。但是生物油是一種油水混合物，并且具有高含氧量、強腐蝕性及不穩(wěn)定等缺點，必須進行提質才能被用作運輸燃油。催化加氫脫氧是一種有效的生物油提質技術，通過加氫脫氧處理，生物油中的含氧化合物轉化成烴類物質，并且使油水分離，最終可以得到與原油相似的產(chǎn)物。而加氫脫氧技術的關鍵在于合成高效的催化劑。針對生物油的油水混合體系，本文主要考察鎳基催

2、化劑的催化性能，研究了氧化鈰和氧化鋯助劑對鎳基催化劑的活性和選擇性的影響。
　　首先通過溶劑揮發(fā)誘導自組裝的方法合成了介孔 C-SiO2復合材料，采用共浸漬法合成氧化鈰修飾的鎳基雙親型催化劑。結構表征結果顯示，不同氧化鈰修飾量的催化劑都具有有序的介孔結構，孔徑在6.4 nm左右，鎳顆粒尺寸約為5.4 nm。在油水體系中（30 mL十氫萘和10 mL去離子水），以苯酚為生物油模型化合物，在250℃、5 MPa的冷氫壓下經(jīng)過2 h的反

3、應，發(fā)現(xiàn)催化劑5N i/CS（鎳的負載量為5％）對苯酚的轉化率只有16.6%，而摻雜氧化鈰后，5N i-14.7Ce/CS對苯酚的轉化率可以達到96.7%，同時環(huán)己醇的選擇性為85.0%。
　　同樣以 C-SiO2復合介孔材料為載體，以氧化鋯作為助劑，通過分步浸漬法合成氧化鋯修飾的鎳基雙親型催化劑。表征結果顯示，催化劑具有有序的介觀結構，孔徑大小在6.4 nm左右，鎳納米顆粒的粒徑約為5.0 nm，氧化鋯粒徑在20.0 nm左右。

4、在油水兩相體系中，用苯酚作為模型化物，在280℃、5 MPa的冷氫壓、4h的反應時間，考察了氧化鋯的負載量對催化劑的活性和選擇性影響，發(fā)現(xiàn)所有的催化劑對苯酚的轉化率都在90.0%以上，并且隨著氧化鋯含量的增加，產(chǎn)物中環(huán)己醇的含量逐漸降低，環(huán)己烯的含量逐漸增加。當氧化鋯的含量增加到15%時，催化劑10N i-15Zr/CS對苯酚的轉化產(chǎn)物中環(huán)己烯的選擇性達到55.0%。同樣的反應條件下，10Ni-15Zr/CS在不同體系中對苯酚的轉化率都