分子篩SCR催化劑降低柴油機(jī)NOx反應(yīng)機(jī)理的數(shù)值模擬.pdf

1、柴油機(jī)的NOx排放是造成空氣污染的因素之一，日益嚴(yán)格的機(jī)動(dòng)車排放法規(guī)，促進(jìn)了柴油機(jī)NOx排放控制技術(shù)的發(fā)展和應(yīng)用。研究者提出了很多適于柴油機(jī)NOx排放控制的機(jī)內(nèi)凈化技術(shù)和后處理技術(shù)，其中最有應(yīng)用前景的后處理技術(shù)之一是選擇性催化還原(SCR)。拓寬尿素SCR有效工作溫窗，提升其低溫和高溫NOx轉(zhuǎn)化效率一直是研究者關(guān)注的問題。
　　對(duì)催化劑表面NOx還原過程的深入了解是提升系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化性能的前提。針對(duì)廣泛應(yīng)用于尿素SCR后處理技術(shù)的

2、Cu、Fe分子篩催化劑分別建立了一維總包反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型，模型考慮了NH3吸附和脫附、NH3氧化、NO氧化及NOx轉(zhuǎn)化反應(yīng)，通過優(yōu)化各反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)參數(shù)對(duì)模型進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，結(jié)果表明所建模型能夠較好地預(yù)測反應(yīng)中各組分摩爾濃度及轉(zhuǎn)化率的變化情況。基于驗(yàn)證的模型，對(duì)比了各反應(yīng)條件下Cu、Fe分子篩催化劑性能的不同，結(jié)果表明Cu分子篩催化劑的最大儲(chǔ)氨量更高，NH3氧化能力更強(qiáng)，Cu、Fe分子篩催化劑的NO氧化性能相差不大。溫度低于400℃時(shí)，標(biāo)準(zhǔn)

3、SCR反應(yīng)中Cu分子篩催化劑活性更高，而更高溫度范圍內(nèi)Fe分子篩催化劑的NO轉(zhuǎn)化性能更好。分析了入口NO2/NOx比值對(duì)催化劑NOx轉(zhuǎn)化效率的影響，結(jié)果表明Fe分子篩催化劑對(duì)入口NO2/NOx比值更敏感。
　　對(duì)Cu、Fe分子篩反應(yīng)模型瞬態(tài)響應(yīng)進(jìn)行分析的時(shí)候觀察到:停止通入NH3的時(shí)候，NO轉(zhuǎn)化率先升高后降低，證明Fe分子篩催化劑表面的NH3抑制效應(yīng)，Cu分子篩催化劑中不存在這種抑制作用。同時(shí)，低溫條件下，隨著催化劑表面NI3覆蓋

4、度升高，F(xiàn)e分子篩催化劑比Cu分子篩催化劑更早達(dá)到該溫度下的穩(wěn)態(tài)轉(zhuǎn)化率，所以穩(wěn)態(tài)轉(zhuǎn)化率并不能完全反映催化劑的性能。
　　考慮到Cu、Fe分子篩催化劑的低溫和高溫活性差異，將Cu、Fe分子篩催化劑串聯(lián)組合以拓寬系統(tǒng)活性溫窗。為了確定合理的組合方式，分析了催化劑長度對(duì)NH3氧化反應(yīng)和標(biāo)準(zhǔn)SCR反應(yīng)的影響，并證明Cu+Fe分子篩催化劑串聯(lián)組合方式不能提升系統(tǒng)的高溫NOx轉(zhuǎn)化活性。改變Cu、Fe分子篩催化劑順序，證明了Fe+Cu分子篩催化