典型內(nèi)分泌干擾物在濾料表面吸附過程研究.pdf

1、環(huán)境內(nèi)分泌干擾物（Endocrine Disruptors Compounds，EDCs）是干擾基體合成、分泌、傳輸、鍵合、清除維持自身平衡、生殖、發(fā)育和行為的相關(guān)激素的一種外源性物質(zhì)。這類物質(zhì)在環(huán)境中的含量很低，但危害卻極大，并通過水循環(huán)進(jìn)入人類飲用水當(dāng)中。EDCs能夠模擬、強(qiáng)化或抑制激素作用，還可能引發(fā)組織或器官增生和腫瘤。含有這類物質(zhì)的飲用水安全問題關(guān)系到人類的健康，研究這類物質(zhì)的有效去除具有重要意義。
　　石英晶體微天平（

2、Quartz Crystal Microbalance，QCM）是一種質(zhì)量傳感器，它能夠?qū)崿F(xiàn)質(zhì)量與檢測(cè)頻率之間的轉(zhuǎn)化，在QCM的檢測(cè)石英芯片表面，金電極上極小的質(zhì)量改變都可以轉(zhuǎn)換為可測(cè)量的振蕩頻率的變化，可以達(dá)到納克級(jí)的質(zhì)量檢測(cè)靈敏度。QCM可用于對(duì)一些微觀過程中的變化進(jìn)行檢測(cè)，并分析微觀作用的機(jī)理。此外，還能經(jīng)過多樣的表面化學(xué)和物理修飾實(shí)現(xiàn)多種目標(biāo)物檢測(cè)，是一種極有用的界面分析檢測(cè)工具。
　　論文通過硅烷偶聯(lián)劑將微納米極的二氧化

3、硅和沸石顆粒修飾附著于QCM的金電極表面，建立起QCM吸附測(cè)定傳感系統(tǒng)。QCM吸附質(zhì)量傳感測(cè)定系統(tǒng)中，吸附劑二氧化硅根據(jù)stober法實(shí)驗(yàn)室制得，利用場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡對(duì)顆粒表面形貌進(jìn)行表征，二氧化硅顆粒粒徑均勻，顆粒分散，而沸石的顆粒粒徑較大，且其表面形貌不均勻。BET-N2吸附測(cè)試實(shí)驗(yàn)表明，二氧化硅的比表面積較沸石要高，BET-N2實(shí)驗(yàn)分析二氧化硅的表面吸附效果較沸石好。X射線衍射實(shí)驗(yàn)圖譜顯示，二氧化硅呈非晶態(tài)，沸石晶型較好。掃描電鏡對(duì)

4、QCM系統(tǒng)中二氧化硅和沸石在金電極表面的分布情況進(jìn)行分析，兩種吸附劑都在電極表面有較好的分布，表明該質(zhì)量傳感系統(tǒng)能夠建立。
　　選擇雙酚A（BPA）、雌酮（E1）、雌二醇（E2）和磺胺甲惡唑（SMZ）4種在水環(huán)境中具有代表性的內(nèi)分泌干擾物，利用QCM傳感系統(tǒng)實(shí)時(shí)測(cè)定這些水中痕量小分子有機(jī)物在兩種吸附劑表面的吸附情況，分析探討吸附過程及其機(jī)理，以及有效環(huán)境因素對(duì)其的影響。
　　實(shí)驗(yàn)研究表明：
　　1）由吸附動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)得到

5、4種EDCs在二氧化硅和沸石表面達(dá)到吸附平衡的時(shí)間基本為10min左右，QCM在二氧化硅表面的吸附質(zhì)量響應(yīng)較沸石的快，二氧化硅比表面積比沸石要大，是對(duì)這一時(shí)間造成影響的原因。使用偽一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型可以較合理的描述4種有機(jī)物在二氧化硅和沸石表面的吸附過程，4種EDCs吸附劑上吸附量的大小與有機(jī)物的分子結(jié)構(gòu)，分子極性及其帶電性有關(guān)。
　　2）4種有機(jī)物在二氧化硅表面和沸石表面的吸附都可以很好的通過Freundlich和Langmuir等

6、溫模型進(jìn)行描述。對(duì)比相關(guān)性系數(shù)，有機(jī)物在二氧化硅表面的吸附動(dòng)力學(xué)結(jié)果可以通過Freundlich等溫吸附模型得到較好的擬合曲線，沸石表面的EDCs吸附用Langmuir等溫模型能更好的描述。
　　3）EDCs的初始濃度對(duì)其自身在二氧化硅和沸石表面的吸附效果基本沒有影響。pH值對(duì)所選的四種EDCs的吸附效果影響不大，去除率與原有機(jī)物溶液的相比較，沒有明顯較大的變化。但是由于pH的變化對(duì)可能對(duì)二氧化硅和沸石表面電位有一定的影響，從QC