密度泛函理論和非平衡格林函數(shù)方法對(duì)Co基Heusler合金磁電阻結(jié)界面特征及電子自旋極化輸運(yùn)的研究.pdf

1、基于密度泛函理論(DFT)的第一性原理計(jì)算因其自身優(yōu)勢(shì)和特點(diǎn)，在原子分子尺度理論模擬中具有較高的可靠性和運(yùn)行效率并能保持良好的精度，成為理論工作者研究微觀粒子運(yùn)動(dòng)規(guī)律及預(yù)測(cè)宏觀物理性質(zhì)的有力工具。借助這個(gè)數(shù)學(xué)工具不僅能夠有效降低研究成本，還有助于理解原子分子水平上的某些微觀機(jī)理。由于描述電子傳播行為的非平衡格林函數(shù)(NEGF)能夠?qū)㈦娮由⑸渑c傳播有機(jī)聯(lián)系起來(lái)，且在不求解波函數(shù)的情況下可直接計(jì)算體系的輸運(yùn)性質(zhì)，因此NEGF方法成為處理非平

2、衡條件下電子散射及輸運(yùn)問題的常用手段。結(jié)合DFT與NEGF這兩大數(shù)學(xué)工具可對(duì)物理學(xué)上的巨磁電阻現(xiàn)象開展相應(yīng)理論研究。
　　利用電子自旋屬性的新型自旋電子學(xué)器件，例如各種巨磁電阻/隧穿磁電阻傳感器、巨磁電阻隔離器、巨磁電阻/隧穿磁電阻硬盤讀出磁頭、磁電阻隨機(jī)存儲(chǔ)器以及自旋晶體管等，與僅利用了電子的電荷屬性的傳統(tǒng)微電子學(xué)器件相比，因能耗更低、存儲(chǔ)能力更強(qiáng)而備受關(guān)注。作為半金屬材料家族中的重要成員，Co基Heusler合金因具有高自旋極

3、化率、高居里溫度等特點(diǎn)而被視為具有潛力的磁電阻結(jié)電極材料。然而，在實(shí)際中Co基Heusler合金磁電阻結(jié)器件表現(xiàn)出來(lái)的性能并不太理想。為弄清實(shí)測(cè)值與理論期望存在較大差距的原因，借助上面所提到的兩大數(shù)學(xué)工具(即DFT和NEGF方法)，開展了對(duì)典型的Co基Heusler合金磁電阻結(jié)異質(zhì)界面特征及自旋極化輸運(yùn)的基礎(chǔ)研究，力圖從理論上探究問題根源所在，并為發(fā)展高性能磁電阻結(jié)材料提供可靠的解決方案。具體來(lái)說(shuō)，本文的主要內(nèi)容安排為以下幾個(gè)部分：

4、r>　　一、作為磁電阻重要組成部分之一的電極材料，應(yīng)當(dāng)具備結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和熱動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定性等基本特征。尤其是當(dāng)其處于較高退火溫度的環(huán)境下時(shí)，是否能夠保持高度有序的相結(jié)構(gòu)，關(guān)系到還能否發(fā)揮出優(yōu)良的半金屬特性?；诿芏确汉碚摚捎玫谝恍栽碛?jì)算和準(zhǔn)諧德拜模型方法對(duì)四種典型的Co基Heusler化合物Co2YZ(Y=Sc,Cr;Z=Al,Ga)(空間群表示為Fm-3m)的電子結(jié)構(gòu)、彈性及熱力學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。結(jié)果表明：對(duì)于Co2CrAl和C

5、o2CrGa而言，盡管具備良好的半金屬特性，而且在高壓環(huán)境下兩者的自旋極化率還有所提升，但其晶格動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定性較差，導(dǎo)致了兩者應(yīng)用價(jià)值不大；而對(duì)Co2ScAl和Co2ScGa來(lái)說(shuō)，雖然均符合結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和晶格動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定性等基本判據(jù)，但卻并不具備典型的半金屬特性，進(jìn)而證實(shí)Co2ScZ也不適合作為電極材料來(lái)使用。
　　二、在已知同時(shí)具備相穩(wěn)定性和典型半金屬性的前提條件下，選取了Co基Heusler合金Co2MnAl(空間群表示為Fm-3m

6、)作為電極材料來(lái)考察其器件潛質(zhì)。由于實(shí)際制備環(huán)境中Co2MnAl的B2無(wú)序結(jié)構(gòu)跟L21有序結(jié)構(gòu)的形成能相差很小，且相應(yīng)的塊體(Bulk)自旋極化率反而更高，為此將B2無(wú)序下的情況作為重點(diǎn)來(lái)研究。借助非平衡格林函數(shù)方法，通過(guò)對(duì)L21有序和B2無(wú)序兩種情況下磁電阻值的計(jì)算發(fā)現(xiàn)Co2MnAl/Ag/Co2MnAl磁電阻結(jié)在無(wú)序情況下能夠獲得更為優(yōu)良的輸運(yùn)性能(中間層材料Ag的空間群表示為Fm-3m)。在此基礎(chǔ)上，結(jié)合對(duì)電子結(jié)構(gòu)及磁性的分析，可

7、以認(rèn)為在制備過(guò)程中具備單一B2無(wú)序相結(jié)構(gòu)的Co2MnAl基Co2MnAl/Ag/Co2MnAl三層膜磁電阻結(jié)具有較大的使用價(jià)值和應(yīng)用前景。
　　三、基于密度泛函理論并結(jié)合非平衡格林函數(shù)方法，考慮了另一種常見的具有高自旋極化率、高居里溫度且高溫下結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的Co基Heusler合金材料—Co2MnSi(空間群表示為Fm-3m)及其三明治結(jié)構(gòu)器件。對(duì)實(shí)驗(yàn)上研究得較為成熟的Co2MnSi/Ag/Co2MnSi三層膜器件來(lái)說(shuō)，雖然實(shí)驗(yàn)方法和

8、手段在不斷地改進(jìn)，但是實(shí)際上磁電阻測(cè)量值仍然不是十分理想。在本論文中，設(shè)計(jì)和模擬了有限厚度的Co基Heusler合金Co2MnSi為電極材料的Co2MnSi/Ag/Co2MnSi三層膜結(jié)構(gòu)，計(jì)算和分析了Ag/Co2MnSi異質(zhì)界面附近的界面特征對(duì)每一原子層電子結(jié)構(gòu)的影響。隨后，在研究中引入了界面無(wú)序的概念以最大程度模擬可能的真實(shí)情況，發(fā)現(xiàn)在高溫退火環(huán)境下最有可能發(fā)生的無(wú)序情況是界面DO3類型的原子無(wú)序(即界面第一層L1的Mn原子與第二層

9、L2的Co原子發(fā)生交換無(wú)序)。進(jìn)一步的磁輸運(yùn)研究發(fā)現(xiàn)，上述DO3類型界面處原子無(wú)序排布，結(jié)合異質(zhì)界面本身所構(gòu)成的綜合效應(yīng)，將會(huì)對(duì)Co2MnSi/Ag/Co2MnSi三層膜器件的自旋極化輸運(yùn)性能帶來(lái)致命性破壞作用。
　　四、采用密度泛函理論計(jì)算并依賴非平衡格林函數(shù)方法，進(jìn)一步總結(jié)了Co基Heusler合金Co2YZ材料(Y=Sc,Ti,V,Cr,Mn,Fe;Z=Al,Si,Ge)(空間群表示為Fm-3m)與一種具有代表性的純金屬—鋁