氮雜石墨烯-氧化鈰人工光合系統(tǒng)的構(gòu)建及二氧化碳的光催化還原研究.pdf

1、二氧化碳的大量排放給環(huán)境帶來了巨大的壓力。探尋利用CO2的方法，降低CO2的排放，不僅有利于改善環(huán)境質(zhì)量，而且還能變污染為資源。在 CO2的轉(zhuǎn)化利用方法中，光催化還原 CO2為燃料分子，構(gòu)建人工光合作用系統(tǒng)尤其引人關(guān)注。本文以氧化鈰為光捕獲劑、以氮雜石墨烯為光敏化劑和人工酶載體、通過金屬離子與氮原子形成配位化合物作為人工酶，構(gòu)建了人工光合作用系統(tǒng)。結(jié)果表明，該人工光合系統(tǒng)在光照射下能將CO2還原為甲醇。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴

2、以尿素(NH2)2CO為氮源，制備了氮雜石墨烯，然后通過水熱法合成了氮雜石墨烯與氧化鈰組成的雜化光催化劑（CeO2-NG）。并通過X射線粉末衍射（XRD）、漫反射、X-射線電子能譜(XPS)、透射電鏡（TEM）和拉曼測(cè)定法（Raman）等方法進(jìn)行了表征。光催化測(cè)試結(jié)果表明，使用CeO2-NG雜化催化劑負(fù)載銅離子后，復(fù)合光光照80min，測(cè)得甲醇的產(chǎn)率為507.3μmol?g-1 cat.?h-1。在相同的條件下，CeO2-NG沒有負(fù)載銅

3、離子的光催化得到甲醇的產(chǎn)率為5.8μmol?g-1 cat.?h-1。這表明了銅離子的引入提高了催化劑對(duì)CO2的還原能力。在相同條件下，氧化石墨烯與氧化鈰組成的雜化光催化劑負(fù)載同樣量的銅離子，其甲醇的產(chǎn)量是15.00μmol?g-1 cat.?h-1.,這表明氮原子的引入促進(jìn)了對(duì)二氧化碳的還原能力。⑵以咪唑(C3H4N2)為氮源，制備了氮雜石墨烯，然后通過水熱法合成了氮雜石墨烯與氧化鈰組成的雜化光催化劑（CeO2-NGi）。并通過X射線

4、粉末衍射（XRD）、漫反射、透射電鏡（TEM）和拉曼測(cè)定法等方法進(jìn)行了表征。光催化測(cè)試結(jié)果表明，使用CeO2-NGi催化劑負(fù)載銅離子后，復(fù)合光光照80 min，測(cè)得甲醇的產(chǎn)率為385.8μmol?g-1 cat.?h-1。在相同的條件下，CeO2-NGi未負(fù)載銅離子后光催化得到甲醇的含量為3.57μmol?g-1 cat.?h-1。這表明了銅離子的引入提高了催化劑對(duì)CO2的還原能力。氧化石墨烯與氧化鈰組成的雜化光催化劑負(fù)載同樣量的銅離子

5、，其甲醇的產(chǎn)量是15.00μmol?g-1 cat.?h-1,這表明氮原子的引入提高了對(duì)二氧化碳的還原能力。⑶以三聚氰胺C3N3(NH2)3為氮源，通過水熱法合成了氮雜石墨烯與氧化鈰組成的雜化光催化劑（CeO2-g-C3N4）。并通過X射線粉末衍射（XRD）、漫反射、透射電鏡（TEM）和拉曼測(cè)定法等方法進(jìn)行了表征。光催化結(jié)果表明，使用CeO2-g-C3N4催化劑負(fù)載銅離子后，復(fù)合光光照80min，測(cè)得甲醇的產(chǎn)率為257.22μmol?g