基于脒基的單核及多核金屬化合物的合成與催化.pdf

1、在過(guò)去的幾十年，許多化學(xué)家在研究能夠取代環(huán)戊二烯基的配體。近些年，脒基配體與各種各樣的金屬之間的協(xié)和化學(xué)成為了研究熱點(diǎn)。脒基配體[RC(NR')2]-是四電子單負(fù)電荷，負(fù)電荷游離于具有特征的N-C-N骨架之內(nèi)，使其一般以螯合的方式進(jìn)行配位。通過(guò)對(duì)脒基N-C-N骨架上取代基的改變，很容易地能夠改變配體的電子效應(yīng)和空間效應(yīng)，所以脒基配體可以和周期表中大多數(shù)金屬元素相結(jié)合。最近，文獻(xiàn)報(bào)道一些基于脒基配體的金屬化合物在烯烴聚合催化中表現(xiàn)出了很好

2、的研究?jī)r(jià)值。
　　 本論文涉及的研究工作是合成一系列相應(yīng)的金屬有機(jī)化合物，并對(duì)所有化合物的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。具體表述如下:
　　 第一章，導(dǎo)論——介紹與本論文研究工作有關(guān)的研究背景。包括:(1)脒類化合物的性質(zhì)與合成;(2)脒基金屬有機(jī)化合物的發(fā)展;(3)脒基金屬有機(jī)化合物的應(yīng)用。
　　 第二章，合成了一系列中性單脒化合物(Scheme1)，并通過(guò)X-射線單晶衍射與1HNMR等手段對(duì)化合物進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征。
　

3、　 第三章，從脂肪胺出發(fā)，合成了系列橋聯(lián)雙脒鋰化合物3a和3b(Scheme2)，并通過(guò)X-射線單晶衍射等手段對(duì)化合物進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征。
　　 第四章，以上述配體化合物3a為母體，與四族金屬氯化物反應(yīng)，同時(shí)用已報(bào)導(dǎo)的化合物b為配體與MCl2(M=Mn，Co)反應(yīng)，合成了硅橋聯(lián)雙脒基金屬化合物，并通過(guò)X-射線單晶衍射和1HNMR等手段對(duì)化合物進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征。在MAO的作用下，探究了4a和4b在乙烯聚合中的催化活性。