八面體扭轉(zhuǎn)對鈣鈦礦結(jié)構(gòu)銥氧化物薄膜中金屬絕緣轉(zhuǎn)變的調(diào)控.pdf

1、隨著傳統(tǒng)硅半導(dǎo)體材料加工工藝的進(jìn)步，以其作為根基的元器件科技大廈正在逐漸逼近自己運(yùn)算和存儲(chǔ)速度的天際。相比之下，具有更多的自由度的金屬氧化物有望成為下一代電子工業(yè)革命的基石。而金屬絕緣轉(zhuǎn)變現(xiàn)象就是過渡金屬氧化物體系中歷久彌新的研究領(lǐng)域之一。實(shí)現(xiàn)金屬絕緣轉(zhuǎn)變的方法包括帶寬控制和能帶填充這兩種。理論則包括莫特轉(zhuǎn)變、斯萊特轉(zhuǎn)變等基于強(qiáng)關(guān)聯(lián)作用提出的模型。然而隨著樣品制備手段和研究材料的不斷擴(kuò)展，接連發(fā)現(xiàn)了諸如LaAlO3/SrTiO3中由界面

2、能級(jí)調(diào)控的二維電子氣、銥氧化物中自旋軌道耦合作用導(dǎo)致的絕緣基態(tài)等不能被傳統(tǒng)強(qiáng)關(guān)聯(lián)理論解釋的電輸運(yùn)行為。本論文的目的在于運(yùn)用傳統(tǒng)的和新的實(shí)現(xiàn)方法探究過渡金屬氧化物薄膜中的非強(qiáng)關(guān)聯(lián)金屬絕緣轉(zhuǎn)變現(xiàn)象。為此我們研究了界面平整度、摻雜電子濃度、氧空位濃度等因素對寬帶隙變價(jià)金屬氧化物TiO2有序/無序同質(zhì)結(jié)中金屬絕緣轉(zhuǎn)變行為的影響;并通過外延應(yīng)力成功實(shí)現(xiàn)了對5d電子材料CaIrO3薄膜金屬絕緣轉(zhuǎn)變溫度(TMI)的調(diào)控。
　　本論文包括六個(gè)章節(jié)

3、:
　　第一章在緒論當(dāng)中我們首先介紹了二維電子氣的成因和調(diào)控方法方面的知識(shí)背景，包括歐姆接觸與能帶彎曲、界面極性與蕭特基勢壘、氧空位聚集與電荷轉(zhuǎn)移，還有TiO2的性質(zhì)和相關(guān)的應(yīng)用。然后介紹了自旋軌道耦合作用和晶體結(jié)構(gòu)畸變調(diào)節(jié)5d金屬氧化物的絕緣轉(zhuǎn)變的相關(guān)研究，包括銥氧化物的能帶結(jié)構(gòu)和對稱性破缺對其的影響，還有常見銥氧化物的晶格結(jié)構(gòu)、輸運(yùn)行為以及絕緣基態(tài)的成因。最后我們介紹的是薄膜生長過程中會(huì)遇到的外延應(yīng)力與八面體畸變方面的知識(shí)。<

4、br>　　第二章本章主要介紹了鈣鈦礦金屬氧化物薄膜的生長流程和方法，以及薄膜樣品形貌表征的手段，輸運(yùn)行為的測量方法。包括多晶靶材的制備流程、脈沖激光沉積系統(tǒng)的使用方法、原子力顯微鏡的工作原理、XRD測量單晶薄膜厚度和倒易空間測量的物理機(jī)制、低溫測量系統(tǒng)的使用步驟等內(nèi)容。
　　第三章本章我們通過控制三種變量大范圍地調(diào)節(jié)同質(zhì)結(jié)中的金屬絕緣轉(zhuǎn)變溫度。包括利用單晶層與無序?qū)拥暮穸缺壤齺砀淖兘缑娴钠秸?用摻雜濃度來改變電子濃度;用氧壓來改

5、變氧空位濃度。最終得出氧空位是界面載流子的來源，界面提供了導(dǎo)電通道，界面平整度對遷移率起到一定影響的結(jié)論。
　　第四章我們通過改變襯底和薄膜厚度并測量相應(yīng)的面外晶格常數(shù)和面內(nèi)扭轉(zhuǎn)角度，大范圍地調(diào)節(jié)CaIrO3薄膜的金屬絕緣轉(zhuǎn)變溫度，并且得出了CaIrO3薄膜在高溫段和低溫段具有不同的導(dǎo)電機(jī)制，而八面體扭轉(zhuǎn)是調(diào)節(jié)帶寬的主要因素這一結(jié)論。之后我們又發(fā)現(xiàn)了CaIrO3薄膜金屬絕緣轉(zhuǎn)變溫度的各向異性，并提出了布里淵區(qū)中費(fèi)米面附近能帶簡并點(diǎn)