干膠轉(zhuǎn)化法制備多級結(jié)構(gòu)水滑石及其水處理性能研究.pdf

1、多級結(jié)構(gòu)無機功能材料能夠更好利用其結(jié)構(gòu)單元的性質(zhì)，提高其應(yīng)用性能。水滑石(LDH)是一種層狀雙金屬氫氧化物材料，其應(yīng)用范圍十分廣泛，主要包括吸附、催化、離子交換、阻燃劑、藥物緩釋等。目前多級結(jié)構(gòu)水滑石的構(gòu)筑方法主要采用軟硬模板法，存在著模板去除過程易破壞自身結(jié)構(gòu)、污染環(huán)境、操作繁瑣等問題。因而創(chuàng)制新型的操作簡單且綠色環(huán)保的多級結(jié)構(gòu)水滑石組裝方法具有較為重要的研究意義。
　　論文嘗試采用干膠轉(zhuǎn)化法(dry gel conversio

2、n)，在不借助外加軟硬模板物質(zhì)的情況下制備了多級結(jié)構(gòu)LDH組裝體。表征研究了多級結(jié)構(gòu)LDH的形貌、結(jié)構(gòu)及織構(gòu)特性，探討了多級結(jié)構(gòu)LDH的組裝過程機制，并考察了幾個影響多級結(jié)構(gòu)LDH形成的因素，最后將其用作水處理吸附劑材料，研究了其對重金屬離子Cr(Ⅵ)和有機染料亞甲基藍MB的吸附性能。取得的主要研究結(jié)果如下:
　　(1)首先采用冷凍干燥技術(shù)制備了塊狀的無定形氫氧化鋁膠體(AAH)，然后將此鋁前體和無水硫酸鎂混合均勻后懸置于不銹鋼反

3、應(yīng)釜聚四氟乙烯內(nèi)襯容器的中間，以與容器底部的氨水溶液相分離，在一定的反應(yīng)溫度下制備了具有多級結(jié)構(gòu)的硫酸根離子插層的MgAl-LDH組裝體。表征研究了多級結(jié)構(gòu)LDH的形貌、結(jié)構(gòu)及織構(gòu)特性。發(fā)現(xiàn)，LDH晶片取向排列組裝成單層的二維水滑石組裝體，其取向性為LDH粒子的ab晶面為其組裝體的表面法線方向，此單層二維LDH組裝體再經(jīng)層層堆疊構(gòu)成三維多級結(jié)構(gòu)LDH自支撐體顆粒。與傳統(tǒng)沉淀法制備的LDH粉體樣品相比，該三維多級結(jié)構(gòu)LDH顆粒具有100-

4、200 nm范圍內(nèi)的大孔和3.9nm的介孔孔道結(jié)構(gòu)，比表面積和孔容明顯增大。
　　(2)論文對多級結(jié)構(gòu)LDH的形成過程及合成影響因素進行了研究。在反應(yīng)溫度和壓力下產(chǎn)生的水蒸氣和氨氣吸附凝聚于AAH前體的表面形成一薄層水膜，在此水膜內(nèi)，AAH前體和硫酸鎂發(fā)生水解，繼而生成LDH晶核。推測Al前體和鎂鹽的不斷溶解和分解給LDH晶核的生長提供了“養(yǎng)分”，而水膜的“限域”作用降低了LDH晶核的自由活動程度，使其不能像在水溶液合成體系中那樣

5、自由擴散，由此使得LDH晶片相互連接形成網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。繼續(xù)晶化生長則形成多級結(jié)構(gòu)LDH組裝體。研究發(fā)現(xiàn)，AAH前體為多級結(jié)構(gòu)LDH顆粒的組裝提供了“自犧牲”模板。水量、堿種類及堿量等因素主要影響晶化反應(yīng)體系的pH值，從而影響最終產(chǎn)物的晶相、組成及形貌。
　　(3)論文將多級結(jié)構(gòu)LDH粒子用作水處理吸附劑材料，研究了其對重金屬離子Cr(Ⅵ)和有機染料亞甲基藍MB的吸附性能。與傳統(tǒng)沉淀法制備的LDH粉體樣品相比，多級結(jié)構(gòu)LDH對Cr(Ⅵ)