2023年全國(guó)碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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1、鈀催化的碳碳偶聯(lián)反應(yīng)是構(gòu)建C-C鍵的重要途徑之一,是有機(jī)合成反應(yīng)的基石。論文首次采用多元醇還原-溶膠固載法制備了多級(jí)結(jié)構(gòu)MAl-LDH和rGO@CoAl-LDH負(fù)載鈀鈷合金納米簇催化劑,并研究其催化Heck和Suzuki偶聯(lián)性能及構(gòu)效關(guān)系。論文主要內(nèi)容如下:
  以多元醇還原法制備的PdCo-PVP納米簇(NCs)為前體,以玫瑰花狀MAl-LDH(M=Mg、Ni和Co)為載體,采用溶膠固載法制備了系列鈀鉆合金納米簇催化劑x-PdC

2、or/MAl-LDH(x為Pd質(zhì)量含量(wt%);r為Co/Pd摩爾比)。表征結(jié)果表明Co的摻雜可有效調(diào)控x-PdCo/MgAl-LDH(r=0.10、0.28和0.54,x約0.8)催化劑中PdCoNCs的尺寸,0.86-PdCo0.28/MgAl-LDH的PdCo簇最小(~2.23nm),且合金NCs大多分散于LDH納米片的邊緣。0.67-PdCo0.28/CoAl-LDH和0.64-PdCo0.28/NiAl-LDH的邊位效應(yīng)更加

3、顯著,且隨Pd負(fù)載量降低NCs尺寸逐漸降低,0.01-PdCo0.28/CoAl-LDH的NCs尺寸約1.57nm。
  PdCo合金納米簇催化劑x-PdCor/MgAl-LDH在碘苯和苯乙烯的Heck偶聯(lián)中均顯示出明顯優(yōu)于單金屬Pd/MgAl-LDH的催化性能,特別是0.86-PdCo0.28/MgAl-LDH顯示最高的TOF值(589h-1),與其PdCo0.28NCs最小的尺寸、最大的Pd中心電子密度和最大的Pd0物種含量相

4、關(guān)。0.67-PdCo0.28/CoAl-LDH顯示出較0.64-PdCo0.28/NiAl-LDH和0.86-PdCo0.28/MgAl-LDH明顯高的TOF值(661h-1)。低Pd載量樣品0.01-PdCo0.28/CoAl-LDH表現(xiàn)出最高催化活性(3317h-1),將Pd用量降至1.9×10-5mol%時(shí)TOF高達(dá)159600h-1,歸因于其超細(xì)的PdCo0.28NCs及強(qiáng)的PdCo0.28NCs-LDH金屬載體相互作用。同時(shí)

5、,該催化劑具有優(yōu)異的普適性,且循環(huán)12次活性無明顯下降。
  以本實(shí)驗(yàn)室創(chuàng)制的類納米片陣列雜化物rGO@CoAl-LDH(rGO:還原氧化石墨烯)為載體,采用溶膠固載法制得系列多級(jí)結(jié)構(gòu)催化劑x-PdCo0.28/rGO@CoAl-LDH。系列催化劑中PdCo0.28NCs均高分散于垂直交錯(cuò)生長(zhǎng)于rGO兩側(cè)的LDH納米片的邊緣位,隨著Pd負(fù)載量的降低,其NCs尺寸逐漸減小,0.01-PdCo0.28/rGO@CoAl-LDH的PdC

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