對羥基苯乙酮的合成工藝研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、對羥基苯乙酮(p-HAP)是重要的有機化工原料,主要應用于醫(yī)藥、香料等行業(yè)。目前,工業(yè)上合成p-HAP主要是以苯酚為原料,經酰化、Fries重排得到,采用的?;噭┮话銥橐宜狒?、乙酰氯等,Fries重排催化劑以無水AlCl3為主。在該工藝中,所選用的?;噭﹣碓词芟蓿廴经h(huán)境;Fries重排反應所使用的強Lewis酸催化劑用量大,腐蝕性強,副產物較多,分離困難,后來出現的固體酸催化劑也出現如活性低、易中毒失活等問題。因此,探索出綠色經濟

2、的p-HAP合成工藝路線并篩選出活性高、環(huán)境友好的催化劑具有十分重要的意義。
  本文提出以苯酚和乙酸為原料合成乙酸苯酯(PA),再經Fries重排反應合成p-HAP的工藝路線。篩選出較好的催化劑,得到適宜的工藝條件,并探索催化劑對此反應的反應機理。主要內容闡述如下:
  1.ZSM-5分子篩催化劑催化苯酚氧?;磻?。比較了Na型、H型及堿處理ZSM-5分子篩催化劑的催化活性,并對催化劑進行表征,探討了其構效關系,優(yōu)選出比表

3、面積及孔容大、結晶度高、酸量及酸強度大的60-1HZSM-5分子篩催化劑。采用回流分水裝置進行單因素實驗確定出的優(yōu)化工藝條件下苯酚轉化率為72.72%,PA選擇性為72.94%,收率為53.04%,催化劑重復利用3次后產率下降明顯,為7.84%。并探討了60-1HZSM-5分子篩催化劑催化下苯酚氧酰化反應的機理,認為此反應是以加成-消除歷程來完成的,經催化劑活化的羰基碳原子與作為親核試劑的苯酚發(fā)生親核加成反應,形成的四面體正離子中間體脫

4、去一分子水,最終形成乙酸苯酯。
  2.HClO4-硅膠催化劑催化PAFries重排反應。在液相及氣相反應體系中比較了不同負載型固體酸催化劑對PAFries重排反應的催化活性,并對催化劑進行表征,探討了其構效關系,優(yōu)選出比表面積大、結晶度高、酸量及酸強度大的HClO4-硅膠催化劑。在水熱合成反應釜中用單因素實驗確定出的優(yōu)化工藝條件下PA轉化率為77.83%,p-HAP選擇性為25.80%,收率為20.08%,催化劑重復利用3次后,

5、發(fā)現經環(huán)己烷處理的催化劑較未處理的產物收率高4.7倍,為10.21%。同時,比較了液相反應體系下原料先?;笾嘏排c氣相反應體系下“一鍋法”直接合成產物這兩種合成路線對產物收率的影響,發(fā)現前者較后者高,總收率為14.27%,說明低溫條件下利于對位產物的生成。并探究了水熱合成反應釜中乙酸苯酯Fries重排反應機理,認為其是涉及碳正離子的機理,極性高的溶劑對PA質子化和碳氧鍵異裂過程有明顯的促進作用,反應時分子內及分子間反應都有發(fā)生。

6、  3.微波輻射條件下采用HClO4-硅膠催化劑催化PA Fries重排反應。為了縮短反應時間,提高反應選擇性,本文以微波輻射為加熱方式考察PAFries重排反應。對反應溫度、反應時間、催化劑用量、微波功率等因素采用L9(43)正交表來進行實驗,用正交實驗確定出的優(yōu)化工藝條件下PA轉化率為45.32%,p-HAP選擇性為63.50%,收率為28.78%。進一步的驗證試驗表明,使用微波反應器能大幅縮短反應時間并提高產物的選擇性。上述實驗結

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