Ti-TiO2NTs-PbO2陽(yáng)極的修飾改性及其電催化應(yīng)用的研究.pdf

1、電化學(xué)氧化技術(shù)作為一種環(huán)境友好型的高級(jí)氧化技術(shù)不僅因其在反應(yīng)過(guò)程中具備較強(qiáng)的催化活性而且反應(yīng)時(shí)具有綠色環(huán)保、二次污染少、安全性能高、操作簡(jiǎn)便等優(yōu)點(diǎn)而備受關(guān)注。其中，陽(yáng)極材料的選取關(guān)乎到電極的電化學(xué)催化活性強(qiáng)弱。PbO2電極材料因其價(jià)格低廉、耐腐蝕性好且擁有較高的過(guò)氧電位被視為最具有發(fā)展?jié)摿Φ年?yáng)極材料。但PbO2陽(yáng)極的催化活性和電化學(xué)穩(wěn)定性仍需要提高。因此，本文以提高PbO2陽(yáng)極的催化活性和穩(wěn)定性這兩個(gè)方向?yàn)槟繕?biāo)展開(kāi)一系列研究工作，主要研

2、究?jī)?nèi)容如下:
　　以鈦基二氧化鈦納米管為基體(Ti/TiO2NTs)，通過(guò)脈沖電鍍與高溫煅燒法相結(jié)合將氧化鎳(NiO)和稀土鈰(Ce)摻雜的PbO2依次負(fù)載在Ti/TiO2NTs中，成功制備出了復(fù)合Ti/TiO2NTs/NiO/Ce-PbO2電極。研究了NiO的負(fù)載以及Ce的摻雜對(duì)PbO2電極性能的影響，選用掃描電子顯微鏡(SEM)、X射線光電子能譜(XPS)、X射線衍射儀(XRD)等表征手段對(duì)改性后PbO2電極表面形貌，物相結(jié)構(gòu)

3、以及元素組成與價(jià)態(tài)進(jìn)行深入分析。并采用了循環(huán)伏安(CV)、線性掃描伏安(LSV)以及交流阻抗(EIS)等方法來(lái)考察改性后PbO2電極的電化學(xué)性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，相比于塊狀易團(tuán)聚的Ti/TiO2NTs/PbO2(41.2nm)和Ti/TiO2NTs/Ce-PbO2電極(34.6nm)而言，緊湊的表面結(jié)構(gòu)和顆粒均勻細(xì)小的Ti/TiO2NTs/NiO/Ce-PbO2電極(15.2nm)具有更大的電化學(xué)活性面積、更小的電子轉(zhuǎn)移電阻和更高的過(guò)氧電

4、位。以苯酚為模擬有機(jī)廢水，在電化學(xué)降解實(shí)驗(yàn)中研究了不同的苯酚濃度、電流密度以及溶液的酸堿度對(duì)Ti/TiO2NTs/NiO/Ce-PbO2電極降解苯酚的影響，得出了最佳的降解參數(shù):苯酚溶度為50mg/L、施加的電流密度為40mA/cm2、pH為3。在最佳條件下，經(jīng)過(guò)180min降解后，苯酚去除率和總有機(jī)碳(TOC)去除率分別達(dá)到100.0％和98.1％，由此得出新型Ti/TiO2NTs/NiO/Ce-PbO2電極具有更強(qiáng)的催化性能。

5、>　　以一維Ti/TiO2NTs為基體，不需要其他外在三維模板狀態(tài)下，通過(guò)簡(jiǎn)單的脈沖電沉積制備出三維球堆狀PbO2電極(3D-sphere PbO2)，并選用SEM、EDX以及XRD對(duì)3D-sphere PbO2電極的表面形貌、化學(xué)成分、晶型結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，相比于傳統(tǒng)直流電沉積獲得的平板狀PbO2電極(flat-PbO2),3D-sphere PbO2電極具有更復(fù)雜的三維立體結(jié)構(gòu)和更小的顆粒尺寸。通過(guò)電化學(xué)CV、LSV、EI

6、S以及極化壽命等測(cè)試表明，對(duì)比于flat-PbO2電極，3D-sphere PbO2電極因具有更大的電化學(xué)活性面積、更高的過(guò)氧電位、更小的電子轉(zhuǎn)移電阻而導(dǎo)致在降解過(guò)程中具有更長(zhǎng)的使用壽命和化學(xué)穩(wěn)定性。在最優(yōu)電流密度下(30mA/cm2)，通過(guò)降解100mg/L苯酚溶液來(lái)對(duì)比f(wàn)lat-PbO2電極和3D-sphere PbO2電極的催化性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，相對(duì)于平板flat-PbO2電極的苯酚去除率(73.1％)而言，3D-sphere