基于CdSeTe-TiO2NTs電極光電催化還原CO2的研究.pdf

1、環(huán)境污染與能源危機是影響人類可持續(xù)發(fā)展的兩個重大問題。目前，化石燃料燃燒釋放大量CO2，大量CO2氣體增加引發(fā)了惡劣的氣候、海平面上升等重大環(huán)境問題。因而降低全球CO2排放量，構(gòu)建環(huán)境友好、非化石燃料型可再生新能源體系成為研究的熱點。 CO2作為一種潛在的碳資源，可將其催化加氫轉(zhuǎn)化為有用的醇、烴類等化學(xué)品，但關(guān)鍵問題是氫的來源，如高溫非均相與均相催化氫化作用、CO2催化共聚等轉(zhuǎn)化固定方法中的氫仍是從化石資源獲取，則整個過程實際意義不明顯

2、;而光催化和電催化還原CO2的氫來源于水，是潔凈、環(huán)境友好型再生新能源方法，是性能優(yōu)異的高級催化還原CO2處理技術(shù)。
　　 自1979年Inoue和Fujishima在Nature上首次報道了水溶液中TiO2半導(dǎo)體粉末可以光還原CO2為有機化合物，TiO2成為研究最廣泛、最深入的體系，研究內(nèi)容涉及催化劑的形貌、晶相、改性等方面。TiO2 NTs相對于TiO2納米粒子、納米膜等結(jié)構(gòu)，具有更大的比表面、更多的活性位點、更高的光催化活

3、性，而備受青睞。但是TiO2禁帶寬度為3.2 eV，只能吸收小于385 nm的紫外光，從而限制了它的應(yīng)用，由于紫外光在太陽光光譜中僅占約4％，而可見光則占到45％，因此欲使更多的太陽光得以利用，開發(fā)穩(wěn)定、高活性、廉價、具有可見光響應(yīng)的光催化劑是根本途徑。
　　 本文主要進行了CdSeTe/TiO2 NTs光電一體化催化還原CO2還原的研究，主要分為以下三個方面
　　 1.利用水熱法將CdSeTe納米片組裝到TiO2納米管

4、陣列上，制得CdSeTe NSs/TiO2NTs催化劑。由SEM、HRTEM可知，CdSeTe呈片狀生長于TiO2 NTs上。UV-vis DRS得到材料的能隙為1.48 eV，XPS數(shù)據(jù)得到價帶位置為1.O2 eV。對材料的光電催化還原性能測試發(fā)現(xiàn)，CdSeTe NSs/TiO2 NTs催化劑與基底TiO2 NTs相比，光照時對CO2的電流密度明顯提高。利用氣相色譜檢測發(fā)現(xiàn)光電催化還原CO2的主產(chǎn)物為甲醇，并對其還原機理從能帶匹配理論

5、、電子傳輸高效性和材料的穩(wěn)定性三方面進行了解釋。
　　 2.利用光電沉積的方法制備得到了CdSeTe NPs/TiO2 NTs催化劑，由SEM可知，CdSeTe納米顆粒的粒徑較小約為20-30nm，并且均勻的負載在TiO2 NTs的表面。UV-visDRS圖，可以看到復(fù)合后的帶隙為1.24eV，禁帶寬度進一步窄化，進一步提高了對太陽光的利用率。 CdSeTe納米顆粒的引入不儀增加了光活性位點，降低了禁帶寬度，而且還降低了光電催化