以Ag為電極的電催化還原CO2性能研究.pdf

1、二氧化碳是溫室氣體的一種重要成分，現(xiàn)今眾多的科學(xué)家提出了多種方式以望能夠減小其在大氣中的含量。將二氧化碳轉(zhuǎn)為可供人類(lèi)使用的能源是最吸引人的方式。這其中電催化由于具有反應(yīng)易控，原料能夠循環(huán)利用，生產(chǎn)過(guò)程不產(chǎn)生二氧化碳和易于模塊化這些優(yōu)點(diǎn)，成為了二氧化碳催化領(lǐng)域的熱點(diǎn)。在眾多電催化材料中，Ag具有產(chǎn)物選擇性極高，化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，對(duì)環(huán)境無(wú)害等優(yōu)點(diǎn)，是本文研究首選的研究材料。本論文以三電極體系為研究體系，研究不同純度的銀片和不同工藝的銀鍍層的電催

2、化還原二氧化碳性能，并對(duì)離子液體體系和“陽(yáng)極氧化再還原”工藝處理體系的電催化還原CO2性能進(jìn)行了初步研究。
　　對(duì)市售925銀、950銀、999銀和9999銀進(jìn)行了檢測(cè)，發(fā)現(xiàn)前兩者Ag純度未達(dá)到標(biāo)牌要求。分別以上述四種銀片作為工作電極，Pt片為對(duì)電極，飽和KCl的Ag/AgCl電極作為參比電極，0.5mol/L碳酸氫鉀為電解液，測(cè)試了其電催化還原二氧化碳的性能，結(jié)果證明950銀的過(guò)電勢(shì)最小，為-1.1V；而999銀和9999銀過(guò)電

3、勢(shì)基本一致，為-1.3V，為最大。在相同電勢(shì)下，950銀的電流密度在大多數(shù)電位下比其它高。但對(duì)于生成CO的法拉第效率而言，9999銀顯著高于其它，最高達(dá)到60％。在以Ag為催化材料進(jìn)行電催化還原CO2時(shí)，應(yīng)選擇高純度Ag。
　　在無(wú)氰電鍍體系下，以銅片為基體，5,5-二甲基海因?yàn)榕浜衔?，硝酸銀為主鹽，通過(guò)控制電流密度大小，電鍍時(shí)間長(zhǎng)短，是否添加連吡啶，制備出不同的Ag鍍層。電鏡結(jié)果表明，連吡啶添加可以細(xì)化鍍層顆粒至納米級(jí)；XRD結(jié)

4、果表明，所有工藝下在（111）晶面上都擇優(yōu)生長(zhǎng)。當(dāng)工藝條件為（5mA/cm2，5min，不加連吡啶）、（5mA/cm2，15min，不加連吡啶）、（20mA/cm2，5min，不加連吡啶）時(shí)，Ag在（220）晶面上也擇優(yōu)生長(zhǎng)，當(dāng)工藝條件為（5mA/cm2，15min，不加連吡啶）時(shí)，Ag在（311）晶面上擇優(yōu)生長(zhǎng)，（220）晶面和（311）晶面在-1.9V和-1.8V的高電勢(shì)下對(duì)CO的法拉第效率的提高具有促進(jìn)作用，最高達(dá)到70%。