SCR催化劑脫硝及中毒機理的量子化學研究.pdf

1、氮氧化物(NOX)是環(huán)境污染的重要組成物質之一，其排放量表現(xiàn)逐年增加的趨向，火電廠已成為我國NOX排放最主要的來源。目前以NH3為還原劑的選擇性催化還原(SCR)煙氣脫硝技術應用最為廣泛且最高效。催化劑作為SCR脫硝系統(tǒng)中重要的組成部分,其性能對系統(tǒng)的脫硝效率和脫硝成本會造成很大影響。在實際應用中毒失活是催化劑不可避免的問題。本文運用密度泛函理論（DFT）結合V6O15和V6O15+兩種團簇模擬釩基催化劑的分子結構，分析研究了SCR催化

2、劑的脫硝機理和金屬中毒原理，為提高脫硝效率及催化劑抗中毒能力提供一定的理論指導。
　　介紹了量子化學的一些基本原理即基本方程、基本計算方法以及Gaussian軟件。
　　利用DFT計算方法，構造V6O15和V6O15+簇模型模擬SCR催化劑的分子結構，并進行幾何構型優(yōu)化、單點能和電荷分析。以優(yōu)化后的模型為基礎，依次探討了釩基催化劑具備的化學特性-良好的酸性、較好的氧化性以及被還原后的分子被重氧化的難易程度。
　　在優(yōu)化

3、后的V6O15和V6O15+簇模型上模擬Lewis位吸附水分子形成吸附位V-OH的微觀機理，得到了反應過程中形成的中間體和過渡態(tài)的結構，并進行了IRC路徑分析。模擬NO、NH3在催化劑上的吸附情況，結合吸附能、靜電勢及電荷轉移情況，分析了SCR脫硝反應機理。
　　討論了堿金屬及堿土金屬對V6O15和V6O15+分子團簇的影響，并對中毒前后催化劑的分子結構參數(shù)、吸附能、LUMO軌道能量和加氫反應放熱量進行計算。得出結論，催化劑在摻入