鋯框架氨基改性介孔硅球負(fù)載納米Pt催化HMF制備FDCA.pdf

1、本文首先制備了枝狀氨基改性介孔納米硅球(HPSNs-NH2)作為Pt納米顆粒的載體，該載體具有粒徑均一，形貌良好，比表面積大的特點(diǎn)，使納米Pt催化劑分散更加均勻，催化更加高效。研究發(fā)現(xiàn)使用水、乙醇、乙醚作為助溶劑，CTAB作為表面活性劑，氨水作為催化劑、TEOS作為硅源、加入APES，制備了鹽酸使用量為15ml、乙醇120ml，硅球結(jié)構(gòu)保持良好，模板去除完全。
　　在成功制備了比表面積大、適合負(fù)載Pt納米顆粒的HPSNs-NH2載

2、體后，使用檸檬酸鈉法和硼氫化鈉法兩種方法分別進(jìn)行了Pt納米顆粒的負(fù)載，成功得到了兩種不同粒徑結(jié)果的HPSNS-NH2@Pt。為了進(jìn)一步增強(qiáng)HPSNS-NH2@Pt對(duì)HMF的轉(zhuǎn)化率及FDCA的收率，在HPSNs-NH2@Pt表面包裹了一層鋯金屬框架，制備了Zr-HPSNs-NH2@Pt催化劑。為了進(jìn)一步增加載體的比表面積及有效成分比例，使用氫氧化鈉溶液進(jìn)一步去除硅球結(jié)構(gòu)得到具有空心球殼結(jié)構(gòu)的KX_Zr-HPSNs-NH2@Pt催化劑。

3、r>　　最后對(duì)KX_Zr-HPSNs-NH2@Pt在不同反應(yīng)條件下對(duì)HMF催化氧化制備FDCA反應(yīng)的影響進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)在70℃、摩爾比NaOH/HMF=2、10ml水作為溶劑、HMF=0.5mmol、25mg Zr-HPSNs-NH2@Pt，反應(yīng)12h，HMF轉(zhuǎn)化率達(dá)到了100％，F(xiàn)DCA收率達(dá)到98.3％。KX_Zr-HPSNs-NH2@Pt重復(fù)催化5次后，HMF的轉(zhuǎn)化率和對(duì)FDCA的選擇性只下降了2％，表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。通過(guò)對(duì)反