MCM-41負(fù)載鈀、銠配合物的合成及在有機(jī)合成中的應(yīng)用研究.pdf

1、1.通過(guò)MCM-41與工業(yè)易得的3-氨丙基三乙氧基硅烷縮合固載,制得氨基功能化的MCM-41介孔材料(MCM-41-NH2),后者與二苯膦基甲醇縮合,可得到雙膦功能化的MCM-41介孔材料(MCM-41-2P)。將MCM-41-2P再與PdCl2反應(yīng)合成出MCM-41負(fù)載雙齒膦鈀配合物[MCM-41-2P-Pd(Ⅱ)]。研究了該負(fù)載鈀催化劑在芳基碘化物和溴化物以甲酸鈉作為氫源的氫甲?；磻?yīng)中的催化性能。結(jié)果表明,該催化劑具有很高的催化活

2、性和選擇性,并可通過(guò)簡(jiǎn)單過(guò)濾處理后重復(fù)使用多次活性基本不變。
　　 2.通過(guò)易得的3-(2-氨乙基氨基)丙基三甲氧基硅烷與MCM-41縮合固載,用三甲基氯硅烷硅化,制備了雙氮功能化的MCM-41介孔材料(MCM-41-2N)。后者再與2-吡啶甲醛脫水縮合,接著再與PdCl2反應(yīng),首次合成了MCM-41負(fù)載三齒氮鈀(Ⅱ)配合物(MCM-41-3N-PdCl2)。研究了其在芳基溴化物與芳基硼酸之間的Suzuki交叉偶聯(lián)反應(yīng)中的催化性

3、能。研究發(fā)現(xiàn),反應(yīng)可在空氣中順利進(jìn)行。該催化劑具有很高的催化活性和選擇性,并可通過(guò)簡(jiǎn)單過(guò)濾處理后重復(fù)使用多次(10次)活性基本不變。
　　 3.將雙膦功能化的MCM-41介孔材料(MCM-41-2P)與Wilkinson催化劑[RhCl(PPh3)3]反應(yīng)合成出了MCM-41負(fù)載雙齒膦銠配合物[MCM-41-2P-Rh(Ⅰ)],研究了其在炔烴膦氫化反應(yīng)中的催化性能。結(jié)果表明:該負(fù)載型膦銠配合物具有與RhCl(PPh3)3相當(dāng)?shù)拇?/p>