電化學(xué)產(chǎn)生H2O2助Fe-TiO2可見(jiàn)光催化降解水中撲草凈的研究.pdf_第1頁(yè)
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1、利用TiO2可見(jiàn)光催化技術(shù)處理水中難降解的有機(jī)物,具有穩(wěn)定高效,能耗低等特點(diǎn)。其中,對(duì)TiO2催化劑的改性和協(xié)同反應(yīng)對(duì)該技術(shù)的應(yīng)用至關(guān)重要。因此,本課題針對(duì)現(xiàn)有TiO2可見(jiàn)光催化研究存在的不足,通過(guò)對(duì)H2O2助TiO2可見(jiàn)光催化的機(jī)理和過(guò)程研究,制備了一種性能穩(wěn)定、光催化活性高的復(fù)合催化劑,并設(shè)計(jì)出有效簡(jiǎn)便產(chǎn)生H2O2的光電化學(xué)協(xié)同裝置,應(yīng)用于光催化H2O2氧化技術(shù)中。
  本文首先以TiO2為光催化劑,內(nèi)分泌干擾物撲草凈作模型污

2、染物,研究了H2O2助TiO2可見(jiàn)光催化降解撲草凈的反應(yīng)特性。結(jié)果表明,H2O2能助TiO2可見(jiàn)光催化降解撲草凈,反應(yīng)120min時(shí),撲草凈的降解率提高到80%;反應(yīng)過(guò)程中,控制溶液體系的pH值為3.0左右,H2O2與撲草凈的初始濃度比約45,催化劑投加量為1.0g/L,較為適宜;在撲草凈的降解過(guò)程中,甲基、硫基及氨基被氧化脫除,NO3-、SO42-被持續(xù)釋放出來(lái),TOC去除率達(dá)70%,降解終產(chǎn)物為三聚氰酸;通過(guò)對(duì)反應(yīng)體系的光譜分析顯示

3、,H2O2吸附于TiO2表面形成復(fù)合物結(jié)構(gòu),在可見(jiàn)光作用下轉(zhuǎn)為自由基等活性物種,氧化降解涉及羥基自由基(·OH)和超氧自由基(·O2-)的產(chǎn)生與參與。
  考慮到光照下Fe3+與H2O2共存也能發(fā)揮催化降解作用,以混晶型TiO2(TIO-P25)及Fe(NO3)3·9H2O為前驅(qū)物,通過(guò)在空氣氣氛下500℃煅燒制備Fe/TiO2催化劑,以其在可見(jiàn)光下催化降解撲草凈來(lái)考察活性。結(jié)果顯示以負(fù)Fe量1.5%(wt%)光催化活性最高,反應(yīng)

4、45min時(shí)間,撲草凈的降解率達(dá)99%,遠(yuǎn)大于TIO-P25的催化活性;XRD、SEM、XPS和BET等表征分析表明,負(fù)載Fe主要以Fe2O3形式存在,可延伸催化劑光吸收范圍,并且增多催化劑表面羥基自由基;復(fù)合催化劑的負(fù)載Fe(Ⅲ)與TIO-P25、H2O2之間存在明顯的協(xié)同效應(yīng),且具有良好的穩(wěn)定性和循環(huán)使用性能。
  為了解決H2O2的利用率問(wèn)題及進(jìn)一步提高光催化效果,以網(wǎng)狀銥鉭鈦電極為陽(yáng)極、石墨板為陰極、飽和甘汞電極為參比電極

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