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1、鈣鈦礦結(jié)構(gòu)氧化物因其具有豐富的功能而備受關(guān)注,特別是高溫超導(dǎo)、龐磁阻效應(yīng)發(fā)現(xiàn)以來(lái),人們懷著極大的熱情投入到鈣鈦礦結(jié)構(gòu)相關(guān)的氧化物的研究之中。由于電子、軌道、自旋和晶格之間存在著強(qiáng)關(guān)聯(lián)作用,故結(jié)構(gòu)與性能之間擁有著緊密聯(lián)系,我們可以通過(guò)不同的方法手段或者參量對(duì)材料的結(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)控,例如:外延應(yīng)變、界面八面體耦合、對(duì)稱(chēng)破缺、維度效應(yīng)等,能夠有效的改善材料的性能或誘導(dǎo)出新穎的物理現(xiàn)象。
隨著復(fù)雜氧化物薄膜制備技術(shù)的發(fā)展和原子尺度高分辨電
2、鏡、時(shí)間分辨超快光譜、及各種顯微表征技術(shù)的進(jìn)步,為人們探索和研究高質(zhì)量樣品結(jié)構(gòu)與性能之間的聯(lián)系提供可能,也為探究和佐證理論模型和計(jì)算分析結(jié)果提供了途徑。近年來(lái)在異質(zhì)結(jié)界面處發(fā)現(xiàn)眾多新奇的物理現(xiàn)象,豐富和拓展了凝聚態(tài)物理領(lǐng)域知識(shí)。
本論文主要利用多參量對(duì)錳氧化物的基態(tài)進(jìn)行調(diào)控,以及研究錳氧化物薄膜的結(jié)構(gòu)與性能之間聯(lián)系。本論文共分為七章內(nèi)容:
第一章緒論簡(jiǎn)要介紹了本論文涉及的背景知識(shí),首先介紹了鈣鈦礦結(jié)構(gòu)錳氧化物的八面體
3、骨架結(jié)構(gòu),偏離理想立方結(jié)構(gòu)情況下,八面體會(huì)出現(xiàn)傾斜/旋轉(zhuǎn)或者Jahn-Teller畸變。隨著表征技術(shù)手段的進(jìn)步,八面體傾斜和畸變能夠被直接表征,從而為人們深入探究結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)聯(lián)提供了可能。緊接著,介紹了錳氧化物的基本物理性能,它的典型特征是從微米到納米尺度的相分離。有趣的是相圖中存在不同類(lèi)型的電荷、自旋和軌道序,利用應(yīng)變可以調(diào)制形成不同類(lèi)型的有序結(jié)構(gòu),并且可通過(guò)先進(jìn)的技術(shù)手段直接或者間接的觀測(cè)界面處或者薄膜內(nèi)部相應(yīng)的序結(jié)構(gòu)。最后,
4、介紹調(diào)控薄膜物理性能的幾種方法,闡述了靜態(tài)的應(yīng)變和動(dòng)態(tài)的超快光譜技術(shù),以及著重強(qiáng)調(diào)薄膜界面處“死層”現(xiàn)象。
第二章囊括了實(shí)驗(yàn)過(guò)程中所涉及的制備方法、樣品結(jié)構(gòu)表征手段及低溫輸運(yùn)性能的測(cè)量設(shè)備,且簡(jiǎn)要的介紹了部分儀器的基本原理。
第三章主要研究各向異性應(yīng)變和化學(xué)摻雜對(duì)于錳氧化物性能的調(diào)控。各向異性應(yīng)變通過(guò)界面的八面體耦合增強(qiáng)薄膜的正交性,誘導(dǎo)新穎的電荷有序相的產(chǎn)生。另一方面,根據(jù)經(jīng)驗(yàn)鍵角和鍵長(zhǎng)相關(guān)的帶寬公式,在研究的平均
5、A位離子半徑范圍內(nèi),化合價(jià)相等且離子半徑較小的Pr3+替代La3+化學(xué)摻雜引起帶寬的減小。電荷載流子傾向于局域化有利于電荷有序相,鐵磁金屬相變得越來(lái)越不穩(wěn)定。因此,各向異性應(yīng)變導(dǎo)致八面體的畸變與摻雜引起的八面體旋轉(zhuǎn)兩個(gè)參量能夠有效的調(diào)制薄膜的基態(tài)。(La1-xPrx)2/3Ca1/3MnO3/NdGaO3(001)樣品薄膜展示了豐富而有趣的相疇織構(gòu)的演化,不同摻雜濃度樣品的電荷有序融化過(guò)程具有明顯的差異,說(shuō)明應(yīng)變與摻雜之間微妙的競(jìng)爭(zhēng)作用
6、。然而,不同樣品的重入過(guò)程的電荷有序疇呈現(xiàn)十分相似方向性的條狀疇,說(shuō)明在此過(guò)程中各向異性應(yīng)變的主導(dǎo)作用。
第四章是在第三章的基礎(chǔ)上,通過(guò)不同的物理過(guò)程將薄膜樣品La2/3Ca1/3MnO3/NdGaO3(001) [LCMO/NGO(001)]調(diào)控至飽和的鐵磁金屬相,可利用溫度或磁場(chǎng)參量定量的控制電荷有序相的重入,實(shí)現(xiàn)了薄膜中電荷有序相占據(jù)比例的可控性。因?yàn)樵谳^低溫度下,熱漲落較小,不足以克服鐵磁金屬相與反鐵磁電荷有序絕緣相之
7、間的能壘,從而形成亞穩(wěn)態(tài)。磁力顯微鏡數(shù)據(jù)顯示電荷有序相呈現(xiàn)各向異性條紋結(jié)構(gòu),并且?guī)缀醪浑S溫度變化,與磁電輸運(yùn)性能展示的亞穩(wěn)特性相一致。這也表明微觀結(jié)構(gòu)與宏觀輸運(yùn)性能之間的關(guān)聯(lián)。
第五章利用超快光譜泵浦反鐵磁絕緣相基態(tài)的LCMO/NGO(001)薄膜,在鐵磁相占主導(dǎo)的相分離區(qū),光誘導(dǎo)薄膜產(chǎn)生絕緣體-金屬相變,并且呈現(xiàn)持久的金屬相。根據(jù)金茲堡朗道自由能理論模型,磁晶耦合在光致相變的過(guò)程中起到重要的作用。鐵磁金屬相與電荷有序相之間能
8、壘高度隨著溫度降低或者磁晶耦合強(qiáng)度增強(qiáng)而升高。不同強(qiáng)度的激光脈沖作用結(jié)果顯示薄膜同時(shí)吸收大量的光子以及飽和光電導(dǎo)隨脈沖數(shù)的非線性變化,表明相轉(zhuǎn)變的產(chǎn)生來(lái)源于被激發(fā)的電荷、自旋和晶格自由度的協(xié)同效應(yīng),而不是一個(gè)個(gè)光子作用的簡(jiǎn)單疊加。隨著溫度的升高,磁晶耦合引起的基態(tài)與亞穩(wěn)態(tài)之間的勢(shì)壘高度因熱漲落而逐漸降低,在130K薄膜恢復(fù)到絕緣反鐵磁和強(qiáng)晶格畸變基態(tài)。
第六章主要介紹不同方向NGO襯底上LCMO物理性能與結(jié)構(gòu)之間的關(guān)聯(lián)。不同方
9、向NGO襯底上LCMO磁電輸運(yùn)性能顯示巨大的差異。為了探究和解釋產(chǎn)生此差異的原因,我們測(cè)量了24 nm薄膜的高分辨掃描透射電子顯微鏡(HR-STEM),表征薄膜微觀結(jié)構(gòu)。通過(guò)分析薄膜與襯底的八面體旋轉(zhuǎn)結(jié)構(gòu),我們認(rèn)為單軸應(yīng)變對(duì)誘導(dǎo)電荷有序相起到了關(guān)鍵的作用。
第七章主要基于前幾章實(shí)驗(yàn)結(jié)果,利用不同循環(huán)過(guò)程中LCMO磁性狀態(tài)的不同來(lái)探索鐵磁對(duì)于YBCO超導(dǎo)性能的影響;另外將可調(diào)控的LCMO薄膜與鐵電性襯底或薄膜相結(jié)合,探究磁電耦合
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