可極化偶極-偶極作用模型.pdf

1、氫鍵廣泛存在于生物體系中，對(duì)生物分子的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)和功能有重大影響。因此準(zhǔn)確預(yù)測(cè)氫鍵的結(jié)構(gòu)和強(qiáng)度具有重要的科學(xué)意義。使用MP2和CCSD(T)方法結(jié)合大基組，可以得到準(zhǔn)確的氫鍵結(jié)構(gòu)和作用強(qiáng)度，但是這些高精度的從頭算方法無(wú)法應(yīng)用于蛋白質(zhì)、多肽和核酸等復(fù)雜體系。因此，建立和發(fā)展一種能夠快速準(zhǔn)確預(yù)測(cè)蛋白質(zhì)核酸等復(fù)雜體系氫鍵強(qiáng)度的方法是十分必要的。本論文提出并建立了一種物理意義明確的可極化偶極-偶極作用模型，并應(yīng)用這一模型預(yù)測(cè)一系列含N-H…O=

2、C和C-H…O=C氫鍵復(fù)合物的氫鍵距離和作用能。本文的主要內(nèi)容包括:
　　1.基于對(duì)氫鍵本質(zhì)的理解，本文提出并建立了一種可快速預(yù)測(cè)氫鍵復(fù)合物的氫鍵距離和作用能的理論模型—可極化偶極-偶極作用模型。該模型包含靜電作用、極化作用、van der Waals相互作用和軌道作用。通過(guò)9個(gè)模型氫鍵復(fù)合物確定了相關(guān)參數(shù)。
　　2.應(yīng)用該模型預(yù)測(cè)了含酰胺、堿基尿嘧啶、胸腺嘧啶、甘氨酸二肽和丙氨酸二肽等簡(jiǎn)單氫鍵復(fù)合物的平衡氫鍵距離和相互作用

3、能，并與MP2方法計(jì)算的結(jié)果進(jìn)行了比較。計(jì)算結(jié)果表明，本文模型得出的平衡氫鍵距離與MP2/6-31G(d)方法的計(jì)算結(jié)果符合較好;本文模型預(yù)測(cè)的作用能可與包含基組重疊誤差(BSSE)校正的MP2/aug-cc-pVTZ方法得到的結(jié)果相媲美。
　　3.應(yīng)用該模型對(duì)12個(gè)復(fù)雜β-sheet二聚體的平衡氫鍵距離和作用能進(jìn)行了預(yù)測(cè)，并與MP2方法的計(jì)算結(jié)果進(jìn)行了比較。此外，該模型預(yù)測(cè)的作用能還與AMBER99、CHARMM27和OPLSA

4、A/L力場(chǎng)方法計(jì)算得到的結(jié)果進(jìn)行了比較。計(jì)算結(jié)果表明，本文建立的模型預(yù)測(cè)的氫鍵平衡距離與MP2/6-31G(d)方法的計(jì)算結(jié)果符合較好;本文模型預(yù)測(cè)的作用能可與包含基組重疊誤差(BSSE)校正的MP2/aug-cc-pVTZ方法得到的結(jié)果相媲美;該模型預(yù)測(cè)的作用能明顯優(yōu)于三種力場(chǎng)方法的計(jì)算結(jié)果。
　　4.通過(guò)比較運(yùn)算速度發(fā)現(xiàn)，本文建立的可極化偶極-偶極作用模型不僅比高精度的MP2/aug-cc-pVTZ(BSSE)方法快數(shù)千倍，而