2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、本論文將氣-固光催化反應(yīng)技術(shù)應(yīng)用于這一反應(yīng)體系,系統(tǒng)深入地研究了負(fù)載型金屬修飾的復(fù)合半導(dǎo)體的設(shè)計和制備,以及固體材料的表面化學(xué)構(gòu)造和能帶結(jié)構(gòu)與其吸光特性、化學(xué)吸附能力和光催化反應(yīng)性能的關(guān)聯(lián)。 一、以工業(yè)SiO2載體為載體基質(zhì),采用分步浸漬-化學(xué)表面反應(yīng)技術(shù),成功地制得了比表面積大于200m2/g,顆粒尺度約10nm的三種金屬修飾的負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體固體材料1%Cu/11.6%V2O5-11.1%TiO2/SiO2、1%Cu/17.

2、2%MoO3-9.4%TiO2/SiO2和1%Cu/10.1%ZnO-10.1%TiO2/SiO2。通過制備過程的DTA-TG和TPR結(jié)果分析,得出了這三種固體材料的適宜制備工藝條件。 二、XRD、Raman、IR和UV-VisDRS技術(shù)的表征結(jié)果證明:Cu/V2O5-TiO2/SiO2、Cu/MoO3-TiO2/SiO2和Cu/ZnO-TiO2/SiO2三種固體材料的表面活性基元都均勻分散在SiO2載體的表面上,其中V2O5或

3、MoO3或ZnO和TiO2均以微晶形式存在于SiO2內(nèi)孔表面,金屬Cu則以高度分散的狀態(tài)均布于復(fù)合氧化物活性基元的表面上;且復(fù)合半導(dǎo)體氧化物中的V2O5或MoO3或ZnO既與TiO2發(fā)生了化學(xué)鍵聯(lián),形成了(VMo,Zn)-O-Ti鍵,也與載體SiO2表面形成了(V,Mo,Zn)-O-Si及Ti-O-Si的化學(xué)鍵;它們的表面組分活性基元由金屬位Cu,Lewis酸位Ti4+和V5+或Mo6+或Zn2+,及Lewis堿位M=O的端氧或M1-O

4、-M2的橋氧構(gòu)成。 二、紫外-可見光漫反射實驗及利用Kubella-munk函數(shù)對材料禁帶能隙Eg估值結(jié)果說明:負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體材料中由于基元半導(dǎo)體組分粒徑變小,導(dǎo)致其禁帶能隙Eg值增大;基元組分間復(fù)合作用也引起其吸光強度增加。金屬Cu引入復(fù)合半導(dǎo)體材料后,不僅增強了固體材料的光吸收強度,也使其吸光域明顯地向可見光范圍擴展。根據(jù)實驗結(jié)果,得出了負(fù)載型組合活性基元Cu-V2O5-TiO2、Cu-MoO3-TiO2和Cu-ZnO-T

5、iO2的能帶結(jié)構(gòu)及其Eg、Ec和Ev間的匹配關(guān)系,并由此探討了它們對光生載流子的分離性能和與之相關(guān)的催化氧化還原反應(yīng)能力。 三、化學(xué)吸附-IR和TPD-MS實驗結(jié)果表明,CO2分子在三種固體材料表面金屬位Cu和Lewis酸位Tin+的協(xié)同作用下,主要形成CO2的臥式吸附態(tài)Cu-C(CO)→Tin+。其C=O鍵的活化程度為依次為:Cu/V2O5-TiO2/SiO2≥Cu/MoO3-TiO2/SiO2>Cu/ZnO-TiO2/SiO

6、2。C3H8分子在三種固體材料Lewis堿位V=O或Mo=O或Zn-O-鍵的端氧上,可形成亞甲基氫的單位吸附態(tài),或甲基氫和亞甲基的雙位吸附態(tài)。固體材料吸附活化丙烷的能力大小為:Cu/MoO3-TiO2/SiO2≥Cu/V2O5-TiO2/SiO2>Cu/ZnO-TiO2/SiO2。 四、固體材料光催化性能的評價結(jié)果表明:在氣固光催化反應(yīng)器中,以Cu/V2O5-TiO2/SiO2、Cu/MoO3-TiO2/SiO2和Cu/ZnO-

7、TiO2/SiO2為固體材料,在紫外光(365nm、光強0.65mw/cm2)輻照下,CO2和丙烷合成異丁烯醛的反應(yīng)可以順利實現(xiàn),其反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率和目標(biāo)產(chǎn)物選擇性,與反應(yīng)溫度、固體材料的吸光性質(zhì)和吸附性能密切相關(guān);三種固體材料的光催化活性大小順序為:Cu/V2O5-TiO2/SiO2>Cu/MoO3-TiO2/SiO2>Cu/ZnO-TiO2/SiO2。特別對于Cu/V2O5-TiO2/SiO2催化劑來說,它在紫外燈照射下,溫度120℃、

8、空速150h-1及原料摩爾比C3H8:CO2=1:1的條件下,對丙烷的轉(zhuǎn)化率為1.33%,對異丁烯醛的選擇性和光量子效率分別達到為85.2%和5.14%。 五、在以上實驗研究結(jié)果的基礎(chǔ)上,探討了負(fù)載型金屬修飾的復(fù)合半導(dǎo)體光催化CO2和丙烷合成異丁烯醛的反應(yīng)機理和光促氧化還原過程機制,提出CO2和丙烷化學(xué)吸附性能與金屬-復(fù)合半導(dǎo)體化學(xué)組成匹配原則,分析了光生載流子的分離效率與金屬-復(fù)合半導(dǎo)體電子結(jié)構(gòu)的匹配規(guī)律,指出了熱(溫度)在光

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