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文檔簡介
1、隨著世界能源危機和環(huán)境污染的日益加劇。尋求潔凈、無污染的新能源已經成為當今世界的主題。氫氣作為一種清潔、高效的燃料日益受到人們的關注。甲烷催化裂解和乙醇催化裂解技術是兩種有效的制氫途徑。此外,乙醇催化裂解過程中,催化劑表面可能會伴隨有大量碳納米管的生長,大大提高了裂解產物的經濟價值。
本文首先以活性炭和污泥殘渣作催化劑,采用微波為熱源,考察了兩種催化劑催化甲烷裂解時,不同反應條件對甲烷裂解反應的影響,并著重考察了微波誘導氣體放
2、電對甲烷轉化率的影響,對可能影響氣體放電的反應條件進行對比分析。同時利用FTIR、XRD、SEM-EDS和比表面儀等技術手段對甲烷裂解前后活性炭和污泥熱解殘?zhí)康男再|進行表征,研究了兩種催化劑催化甲烷裂解時活性降低的原因。
其次本文分別考察了污泥殘渣和活性炭催化乙醇裂解時,不同微波功率和空速對H2濃度的影響;并通過SEM表征,研究了不同反應條件對碳納米管生長的影響。
最后研究了乙醇對兩種催化劑催化甲烷裂解時活性的影響,
3、并通過設計對比實驗,研究了乙醇能夠改善催化劑活性的原因。
總結本文的研究工作,主要的結論和成果歸納如下:
?。?)活性炭在不同氣氛條件下表現(xiàn)出不同的溫度特性。當微波功率為560W時,活性炭在氮氣中的溫度為735℃,稍高于 H2,而在 CH4中的穩(wěn)定溫度約為625℃。其原因可能是,N2和H2在微波誘導下更加容易被電離,內部產生等離子體的數(shù)量多于 CH4氣氛,導致前兩者床層溫度較高。甲烷轉化率隨甲烷分壓的減小而增大,并在6
4、0%濃度下達到最大值,之后隨甲烷分壓的減小而減?。欢娂訜釛l件下,甲烷轉化率隨甲烷分壓的減小而減小。分析種現(xiàn)象與氣體放電中的潘寧效應有關,在甲烷濃度為60%,混合氣體的擊穿電壓急劇降低,產生大量放電等離子體,從而提高反應溫度,促進了甲烷裂解反應的正向進行。鐵粉的摻入有利于促進放電等離子體的形成,提高了活性炭反應溫度,從而增大甲烷的轉化率。FTIR結果表明,活性炭表面含氧官能團可能是甲烷裂解活性中心。反應前后活性炭電鏡掃描分析及物性參數(shù)的
5、比較表明,甲烷裂解后產生的大量積碳覆蓋在活性炭表面,導致比表面積和微孔容減小,平均孔徑增大,說明活性炭活性降低的原因主要是由于積碳堵塞微孔導致甲烷分子無法與活性中心接觸所導致。
(2)泥殘渣對甲烷裂解反應具有良好的催化活性;增加微波功率能夠有效提高甲烷轉化率;污泥殘渣在不同氣氛條件下表現(xiàn)出不同的溫度特性,其在N2和H2氛圍內的溫度明顯高于CH4,表明氣氛條件是影響甲烷裂解的因素之一。研究表明,甲烷轉化率隨粒徑的減小而增大,通過
6、分析可能有兩方面的原因:一是減小粒徑可以降低甲烷分子的擴散阻力,另一方面是小的粒徑更加有利于氣體放電等離子體的生成,提高了反應溫度所致。研究還表明,進口甲烷濃度越高,甲烷的轉化率越大。FTIR結果表明,污泥殘渣表面含氧官能團并不是其活性中心的所在。反應前后污泥殘渣電鏡掃描分析及物性參數(shù)的比較表明,甲烷裂解后產生的大量積碳覆蓋在污泥殘渣表面,導致比表面積降低,平均孔徑增大,表明污泥殘渣活性降低的原因可能與積碳覆蓋表面,導致甲烷分子無法與活
7、性中心接觸所致。
?。?)污泥殘渣催化乙醇裂解時,H2濃度隨微波功率的升高而升高,空速對H2濃度并無明顯;活性炭催化乙醇裂解時,增大微波輸出功率和空速都能有效提高H2濃度。污泥殘渣僅在反應條件為微波功率320W,空速0.5時,表面伴有大量碳納米管的生成;分析主要有三個方面的原因:(1)在過低的功率時,由于反應溫度較低,乙醇裂解不充分,導致碳源不足;(2)過高的功率可能會導致乙醇裂解過快,生成的碳原子過多而來不急擴散,從而生成大量
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