生物質(zhì)活性炭基鈷系硼氫化鈉制氫催化劑的研究.pdf

1、隨著化石燃料的日趨枯竭，開發(fā)可替換的新型能源已迫在眉睫。氫能是一種可循環(huán)再生的清潔綠色能源，已得到人們越來越多的關(guān)注，被認為是未來的理想能源。但在氫能的開發(fā)使用過程中，氫氣的儲運問題限制了其廣泛應(yīng)用。在目前眾多的儲氫技術(shù)中，硼氫化鈉(NaBH4)儲氫材料具有儲氫量高、儲運方便、產(chǎn)氫純度高、反應(yīng)可控性強等優(yōu)點，成為研究者們近年來的研究熱點。
　　廉價高效催化劑是NaB4通過水解反應(yīng)制取氫氣這項技術(shù)的關(guān)鍵。目前已有的催化劑大部分受限于

2、成本較高、循環(huán)穩(wěn)定性和反應(yīng)活性差等問題而無法實際應(yīng)用。因此，本文的重點是開發(fā)廉價、高反應(yīng)活性且長壽命的NaBH4制氫催化劑。
　　本文將廢棄棉桿制備成活性炭以實現(xiàn)生物質(zhì)資源的合理化利用，并用其作為載體制成負載型鈷基制氫催化劑。通過將SEM、XRD、FTIR、ICP-OES等測試手段與催化產(chǎn)氫實驗結(jié)合的方式，系統(tǒng)地考察了活化條件對棉桿活性炭(CSAC)為載體的Co基催化劑催化性能和循環(huán)穩(wěn)定性的影響。研究結(jié)果表明:制備的棉桿活性炭適合

3、作為載體負載催化劑，通過浸漬-化學(xué)還原法制備的Co-B/CSAC催化劑具有較高的催化活性?；钚蕴康淖罴鸦罨瘲l件是:活化溫度為500℃、活化時間為1h、活化劑用量（mH3PO4/m棉桿）為0.75。Co-B/CSAC催化劑具備一定的循環(huán)穩(wěn)定性，在5次循環(huán)使用后，催化活性能保持初次活性的54％。
　　本文考察了助劑摻雜對Co基制氫催化劑反應(yīng)活性的影響，確定了最適助劑和加入量。并選用最佳助劑Ce摻雜的多組分催化劑對其催化NaBH4水解反

4、應(yīng)的動力學(xué)進行了研究。研究發(fā)現(xiàn):Ce助劑的加入對催化劑反應(yīng)活性的提高有顯著作用，最佳質(zhì)量配比為Ce∶Co=1∶10。Co-Ce-B/CSAC催化劑的反應(yīng)活性隨NaOH濃度的增大而減小，不隨NaBH4濃度的變化而改變。得到此催化劑表觀水解制氫速率的動力學(xué)方程如下:rH2=2.88×109exp-5799.8/T/(1+0.165「NaOH]0.9)
　　本論文還應(yīng)用化學(xué)鍍法制備了Co-B/CSAC催化劑，考察了其制備條件對催化性能的