磷酸鎂水泥固化模擬高放廢液.pdf

1、高放廢液的處理處置一直是核安全關(guān)注的重點和難點，如何對具有高危險性的高放廢液進(jìn)行快速處置，保證其不發(fā)生泄漏和擴散是核安全的重要環(huán)節(jié)，如能通過一定的技術(shù)手段，進(jìn)一步提升固化體長期穩(wěn)定性，則對高放廢液的處理將起到重要的作用。本論文將模擬高放廢液進(jìn)行前期預(yù)處理，處理后的廢液通過磷酸鎂水泥進(jìn)行固化，并對高放廢液磷酸鹽水泥固化體陶瓷化進(jìn)行初步研究，通過水泥固化和陶瓷固化兩步處理的過程，實現(xiàn)對放射性廢液的穩(wěn)定固化處理。
　　本文首先對模擬高放

2、廢液進(jìn)行脫硝、中和及濃縮處理，處理后廢液直接加入磷酸鎂水泥原材料中制備水泥固化體，測試固化體物理性能、長期穩(wěn)定性，最后選擇性能較好的固化體進(jìn)行了陶瓷化研究。利用XRD、SEM及 EDX對固化體物相組成、微觀形貌及微區(qū)元素分布進(jìn)行了測試。
　　研究結(jié)果表明：在模擬高放廢液中加入一定量甲酸（甲酸與硝酸根摩爾量之比為1.9）可去除廢液中部分硝酸根，隨后加入 NaOH和磷酸二氫鉀可減少廢液中可溶性離子的含量。固化體抗壓強度滿足標(biāo)準(zhǔn)要求，并

3、表現(xiàn)出良好的抗沖擊性、抗浸泡性能與凍融循環(huán)性能。固化體在25℃下浸泡42天，Sr2+和Cs+的浸出率最低可以達(dá)到0.24×10-5cm/d和0.89×10-3cm/d，滿足國家標(biāo)準(zhǔn)要求。
　　磷酸鎂水泥固化體的主要晶相為鳥糞石（MgKPO4·6H2O）晶體，且有部分 MgO和硝酸鹽剩余。隨著廢液摻量的增加鳥糞石晶體結(jié)晶度變差，結(jié)構(gòu)更疏松。在結(jié)晶度較好的鳥糞石晶體中可以發(fā)現(xiàn)核素Sr和Cs的存在。高溫?zé)Y(jié)陶瓷化后固化體物相組成發(fā)生了較

4、大的改變，不同燒結(jié)制度及原材料配比固化體物相組成有較大差異。在結(jié)晶度較差的KMgPO4晶體中能檢測到 Sr和Cs元素含量，在結(jié)晶度較好的片狀 KMgPO4晶體上能檢測到 Cs的存在，而由于各元素分布不均勻，不同燒結(jié)制度及原材料配比固化體中微區(qū)元素含量無明顯的變化趨勢。
　　采用PCT粉末浸泡法測試燒結(jié)前后固化體中各元素浸出率，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)e、Ni、Ti、Sr元素7d歸一化浸出率較低，Mo和Cs元素浸出率相對較高。燒結(jié)后固化體中Fe