強激光場中原子分子的單電子以及多電子動力學(xué)理論研究.pdf

1、超強和超快激光與原子分子的相互作用一直是人們研究的前沿和重點。強場物理研究使得人們能夠在埃的空間尺度和阿秒的時間尺度上實現(xiàn)對物質(zhì)結(jié)構(gòu)的探測和操控，具有重大的科學(xué)意義和應(yīng)用價值。處于強激光場中的原子分子會發(fā)生許多高階非線性的物理現(xiàn)象：如隧穿電離、閾上電離、非順序雙電離、高次諧波產(chǎn)生等，對這些過程的理解需要發(fā)展非微擾的處理方法。隨著電子個數(shù)的增加，強場理論研究和發(fā)展正面臨著巨大的挑戰(zhàn)，亟需探索新的理論和方法，開展更深入細致的研究工作。本文發(fā)

2、展了一系列強場物理的模型計算以及第一原理的方法和程序，并利用它們深入地研究了從單電子到多電子、從單中心到雙中心的諸多原子分子體系在強場中的電子動力學(xué)行為。
　　首先，我們首次指出了內(nèi)殼層電子的動態(tài)極化對處于最高占據(jù)軌道的電子動力學(xué)行為的重要影響，成功地解釋了CO分子電離的實驗結(jié)果。通過在單軌道方法中引入內(nèi)殼層電子動態(tài)極化勢，我們證明了電子動態(tài)極化效應(yīng)在CO分子強場電離中的重要作用，闡明了分子隧穿電離理論與實驗不一致的物理根源。內(nèi)殼

3、層電子的動態(tài)極化和最高占據(jù)軌道的動態(tài)變形對于CO分子隨定向角度的諧波譜有重要影響，導(dǎo)致了在諧波譜中出現(xiàn)較強的定向效應(yīng)，可以觀察到動態(tài)極小的產(chǎn)生，并影響阿秒脈沖的產(chǎn)生。結(jié)果為在阿秒時間尺度對分子軌道進行成像奠定了基礎(chǔ)。我們發(fā)現(xiàn)多電子效應(yīng)對于CO分子阿秒瞬態(tài)吸收譜主要有兩個方面的重要影響：一個是內(nèi)殼層電子的動態(tài)極化會影響最高占據(jù)軌道電子的吸收譜的幅值以及吸收峰的位置；另一個是內(nèi)殼層電子對總的吸收譜有直接貢獻，有時其影響甚至超過最高占據(jù)軌道。

4、這兩個影響強烈地依賴于分子定向角度。
　　其次，我們發(fā)展了強場三維雙原子分子含時 Hartree-Fock和多組態(tài)含時Hartree-Fock的方法和程序，推動了多電子體系第一原理方法的發(fā)展。我們采用了能夠精確處理雙中心庫侖勢的橢球坐標系和高效的雙電子積分算法，并對并行計算進行了優(yōu)化。利用含時Hartree-Fock方法，我們計算了長周期脈沖下H2和CO分子的電離結(jié)果，與實驗吻合地很好。該方法是研究強場中多電子集體響應(yīng)過程的有力工

5、具。我們首次利用多組態(tài)含時Hartree-Fock方法計算了H2隨分子取向角度變化的XUV光電離結(jié)果，研究了電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)的影響。研究表明，電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)對于單電離過程影響很小，而在雙電離過程中則發(fā)揮了重要作用，導(dǎo)致了電離幾率的減小。該方法為進一步研究強激光場中的電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)奠定了基礎(chǔ)。
　　第三，我們發(fā)展了基于量子化學(xué)的強場原子分子模型計算方法，推動了強場物理模型計算的發(fā)展，為實驗結(jié)果的快速檢驗和對比提供了很大便利。該方法能夠高效地

6、從廣泛使用的GAMESS，F(xiàn)irefly和Gaussian量化軟件的輸出結(jié)果中直接計算強場電離速率和高次諧波譜，能夠用于較大的基函數(shù)以及復(fù)雜的原子分子體系。對于電離，使用了分子隧穿電離模型和KFR模型（支持長度和速度規(guī)范），而高次諧波譜的計算使用了Lewenstein模型。除此之外，該方法還可以高效地計算軌道坐標空間波函數(shù)、動量空間波函數(shù)、偶極距以及其它一些軌道積分。
　　第四，我們發(fā)展了高精度地求解三維雙中心單電子含時薛定諤方程

7、的方法，研究了在強激光脈沖作用下分子取向效應(yīng)對于氫分子離子的電離以及高次諧波產(chǎn)生的影響。研究發(fā)現(xiàn)，不同取向角度時的電離比率明顯地依賴于Keldysh參數(shù)γ，我們將其歸因于多光子電離與隧穿電離這兩種機制的競爭。分子隧穿電離模型和長度規(guī)范的KFR模型對于隧穿電離的結(jié)果描述較好，而速度規(guī)范的KFR模型對于多光子電離給出更好的結(jié)果。由于雙中心干涉效應(yīng)，觀察到了較強橢偏率的高次諧波的產(chǎn)生，而用標準強場近似模型卻不能解釋這一現(xiàn)象。我們對強場近似模型