煤中CO2、CH4、N2及多元氣體吸附-解吸、擴散特性研究.pdf

1、博士學(xué)位論文煤中C02、CH4＼N2及多元氣體吸附／解吸、擴散特性研究Studyoncharacteristicsofadsorption／desorptionanddiffusionforC02，CH4，N2andtheirmixturesincoal學(xué)11110019大連理工大學(xué)DalianUniversityofTechnology大翹工大學(xué)博士學(xué)位論文摘要C02或煙道氣提高煤層氣采收率技術(shù)(C02／N2ECBM)能夠提高煤層氣采

2、收率，同時實現(xiàn)C02封存以減少溫室氣體排放，具有經(jīng)濟和環(huán)境雙重效益。在C02／N2ECBM技術(shù)中涉及到C02、CH4、N2等多元氣體在煤層中吸附／解吸和擴散等多物理過程，對驅(qū)氣效果和C02安全封存有重要影響。因此，掌握煤藏地質(zhì)條件下單元及多元氣體在煤層中的吸附／解吸和擴散特性，建立高精度吸附量和有效擴散系數(shù)預(yù)測模型是C02／N2ECBM技術(shù)中的關(guān)鍵問題。本文利用高壓吸附儀容量法和磁懸浮天平重量法實驗平臺開展了C02、CH4、N2及多元氣

3、體在煤中的吸附／解吸和擴散特性實驗研究，針對高壓氣體吸附的特點建立了適合煤層地質(zhì)條件下吸附量預(yù)測模型，同時將擴散模型擴展至多元氣體有效擴散系數(shù)的計算，為煤層氣資源量、C02封存量評價和煤藏模擬提供數(shù)據(jù)支持和理論依據(jù)。選用同一煤階的粉煤和塊煤在294353K、最高壓力為18MPa進行了吸附／解吸實驗。獲得了較大溫壓范圍內(nèi)C02、CH4、N2及CH4／C02、CH4／N2、CH4／C02／N2多元氣體的靜、動態(tài)實驗數(shù)據(jù)，并使用誤差傳遞理論對

4、吸附量不確定度進行了計算，系統(tǒng)分析了溫度、壓力、注氣組分比例對吸附量的影響。結(jié)果顯示粉煤和塊煤中C02和CH4吸附等溫線有類似的變化趨勢，粉煤中氣體吸附量大于塊煤，且煤對兩種氣體的吸附量和優(yōu)先吸附能力受溫度和壓力因素的綜合影響，溫度大于311K、壓力小于10MPa條件下更有利于CH4回收和C02封存。多元混合氣解吸曲線表現(xiàn)出“滯后”現(xiàn)象，說明了煤對混合氣的吸附造成了煤微孔閉合進而殘留部分氣體。在靜態(tài)吸附實驗數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上，利用Langmui

5、r方程和DRp方程預(yù)測的單元氣體吸附量基本都在實驗不確定度范圍內(nèi)。改進了三參數(shù)OnoKondo晶格模型(30K)，建立了氣體分子與煤表面間相互作用￡船與溫度、壓力的關(guān)系式，改進的30K模型對單元氣體吸附量的預(yù)測精度比Langmuir方程、DRp方程和原始30K模型有明顯提高。改進的30K模型可以將應(yīng)用范圍從單元氣體擴展至多元氣體，對各組分吸附量的預(yù)測精度比EL方程、DY方程和擴展的30K模型也有明顯提高，具有良好的擴展能力。獲得了較大溫

6、度、壓力及注氣組分比例條件下單元及多元氣體吸附動態(tài)數(shù)據(jù)，并在此基礎(chǔ)上將單元氣體的擴散模型擴展至多元氣體有效擴散系數(shù)的計算。發(fā)現(xiàn)受煤基質(zhì)膨脹的影響粉煤中C02有效擴散系數(shù)隨壓力的增大而減小，而不同壓力下粉煤中CH4和N2有效擴散系數(shù)變化趨勢相反。cIh／c02、CH4／N2和高壓下的CH4／C02／N2多元氣體有效擴散系數(shù)隨壓力、溫度增大而增大，而與注氣組分的關(guān)系并不顯著。關(guān)鍵詞：C02／N2ECBM；吸附量；OnoKondo晶格模型；有