CH4在O2-CO2氣氛中燃燒機理的研究.pdf

1、隨著我國經(jīng)濟的高速發(fā)展，我國CO2排放量超過美國躍居世界第一，如何有效的減少工業(yè)碳排放已經(jīng)成為我國面臨的重要課題。O2/CO2燃燒技術(shù)作為一種新型的碳捕集技術(shù)發(fā)展迅速，應(yīng)用前景良好。由于CO2與N2物理化學(xué)性質(zhì)的不同，當由CO2取代N2作為燃燒氣氛后，燃燒機理發(fā)生了改變，許多相關(guān)問題有待解決。
　　本文通過數(shù)值模擬的方法對CH4在O2/CO2氣氛中的燃燒機理進行了研究，并通過實驗驗證了詳細化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)模型的準確性。
　　首

2、先，利用Chemkin軟件中的PREMIX模塊建立了G3詳細動力學(xué)模型，模擬了CH4在O2/CO2氣氛中燃燒過程，研究了層流火焰?zhèn)鞑ニ俣?、火焰厚度及組分分布、反應(yīng)路徑等燃燒機理。結(jié)果分析如下:首先，CH4在O2/CO2氣氛中的火焰?zhèn)鞑ニ俣葹樵贠2/N2氣氛中火焰?zhèn)鞑ニ俣燃s為1/5;其次，高濃度CO2對H原子的抑制作用最大;第三在O2/CO2氣氛中R284、R153的重要性要大于在O2/N2氣氛中的重要性，其中R284對燃燒起到促進作用，

3、而R153對燃燒起到抑制作用;最后，CH4在O2/CO2氣氛中燃燒主要反應(yīng)路徑與在O2/N2氣氛中燃燒主要反應(yīng)路徑是一致的，但各個基元反應(yīng)的貢獻率發(fā)生變化。CH3→CH2O支路反應(yīng)路徑存在明顯的差異，在O2/CO2氣氛中CH3→CO的反應(yīng)路徑不能夠被忽略，除此之外在O2/CO2氣氛中CH2(S)→CO，而在O2/N2氣氛中CH2(S)→CH2。
　　其次，通過全局敏感性分析以及主成分法對G3詳細機理進行了簡化，得到一個包含17個組

4、分、39個基元反應(yīng)的簡化機理。通過對層流預(yù)混火焰火焰?zhèn)鞑ニ俣群椭饕M分分布的模擬，所得簡化機理和詳細機理關(guān)于火焰?zhèn)鞑ニ俣群椭饕M分分布的計算吻合很好，為實際火焰結(jié)構(gòu)數(shù)值模擬提供了基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。
　　最后利用本生燈實驗臺測量了CH4在O2/CO2氣氛中燃燒層流火焰?zhèn)鞑ニ俣?，實驗結(jié)果與詳細化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)模型計算結(jié)果基本相符，驗證了詳細化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)模型的正確性。利用不確定分析對G3詳細化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)模型進行了準確性評價，結(jié)果顯示G3詳細化