煤吸附氣體(CH4、CO2、N2)特征及其機(jī)理的量子化學(xué)研究.pdf

1、本文運(yùn)用煤田地質(zhì)學(xué)、煤化學(xué)、物理化學(xué)、界面化學(xué)和量子化學(xué)的理論和方法，研究總結(jié)了煤對CH4、CO2、N2氣體的吸附特征、變化規(guī)律及其影響因素;采用量子化學(xué)從頭計算方法，較系統(tǒng)地計算分析了煤大分子與H2O、CH4、CO2、N2分子之間吸附構(gòu)型、吸附能與吸附距離;研究對比了煤吸附特征變化規(guī)律與煤表面大分子和氣體分子之間相互作用的關(guān)系，揭示了煤吸附氣體的機(jī)理;針對傳統(tǒng)的Langmuir吸附模型描述特低級煤和特高級煤吸附特征存在的問題，研究提出

2、了適合于描述全部煤級煤吸附氣體特征的新的吸附模型。主要研究結(jié)果如下:煤對H2O、CO2、CH4、N2分子的吸附能由小到大的順序是H2O＜CO2＜CH4＜N2，表明煤對這些分子的吸附作用大小為H2O＞CO2＞CH4＞N2，相應(yīng)的吸附構(gòu)型分別是正弓型、平行型、正三角錐型、平行型;隨煤基大分子結(jié)構(gòu)中芳香環(huán)數(shù)的增加，煤對氣體的吸附能降低，吸附作用力增強(qiáng);煤對CO2、CH4、N2分子的吸附能都很小，表明其吸附屬于物理吸附;煤對氣體的吸附特征及其變

3、化規(guī)律，即平衡水分條件下煤對不同單組分氣體吸附量大小順序表現(xiàn)為CO2＞CH4＞N2、隨煤級增加煤對氣體的吸附量增大等，其本質(zhì)是受煤表面大分子與氣體分子之間相互作用的吸附能大小控制，吸附能越低，吸附作用越強(qiáng)，吸附量亦越大;依據(jù)煤的吸附特征和量子化學(xué)計算結(jié)果，提出了簡化的DeBore吸附模型，該模型能很好地描述包括特低級和特高級在內(nèi)的全部煤級范圍煤吸附氣體的特征，比Langmuir吸附模型功能更強(qiáng)，適用范圍更寬。論文研究成果，進(jìn)一步豐富完善