仿酶型磁性鐵炭復(fù)合催化劑的制備及其特性研究.pdf

1、酚類(lèi)有機(jī)廢水是一類(lèi)難降解的有機(jī)廢水，對(duì)水環(huán)境的污染日益嚴(yán)重，引起人們廣泛的關(guān)注。類(lèi)Fenton技術(shù)作為高級(jí)氧化技術(shù)的一種受到人們的青睞。而類(lèi)Fenton中仿酶催化降解是更好的環(huán)保型技術(shù)，但是仿酶催化劑的研發(fā)是難點(diǎn)和熱點(diǎn)。本文采用原位氧化沉淀法制備出仿酶型磁性鐵炭復(fù)合催化劑，將其應(yīng)用于對(duì)硝基苯酚(P-NP)模擬廢水的再生處理，并探討催化劑對(duì)P-NP的催化降解過(guò)程及機(jī)理，旨在研究出一種綠色、高效且無(wú)二次污染的仿酶型磁性鐵炭復(fù)合催化劑及其深度

2、處理酚類(lèi)有機(jī)廢水的新技術(shù)。具體研究結(jié)論如下:
　　(1)采用原位氧化沉淀法制備出焦炭/Fe3O4復(fù)合催化劑，F(xiàn)e3O4均勻地分散在焦炭上，焦炭上的Fe3O4顆粒的粒徑在90 nm左右。在催化劑用量1.2 g·L-1，初始H2O2濃度30 mmol·L-1，初始pH=3，溫度30℃的條件下，復(fù)合催化劑降解P-NP為擬一級(jí)反應(yīng)，焦炭/Fe3O4的最佳質(zhì)量比為0.6時(shí)，速率常數(shù)最大為0.027 min-1，CODCr去除率為75.47％

3、，F(xiàn)e的溶出量為2.42 mg·L-1。焦炭與Fe3O4之間的協(xié)同增效作用大大地提高了復(fù)合催化劑的催化降解性能。焦炭/Fe3O4是一種能長(zhǎng)期穩(wěn)定使用的催化劑。
　　(2)采用原位氧化沉淀法制備Fe0/Fe3O4復(fù)合催化劑，F(xiàn)e0與Fe3O4結(jié)合牢固，粒徑為60～180nm。Fe0/Fe3O4降解P-NP為擬一級(jí)反應(yīng)。在Fe0與Fe3O4的最佳質(zhì)量比為0.75時(shí)，在最佳條件下反應(yīng)90 min，反應(yīng)速率常數(shù)為0.067 min-1，C

4、ODCr去除率為77.28％，F(xiàn)e溶出量為2.12 mg·L-1。
　　(3)采用原位氧化沉淀法制備出仿酶型焦炭/Fe0/Fe3O4復(fù)合催化劑，具有很好的磁響應(yīng)性。采用響應(yīng)面分析法(RSM)建立P-NP降解率與各影響因素之間的Box-Behnken數(shù)學(xué)模型，對(duì)仿酶型焦炭/Fe0/Fe3O4催化降解P-NP的參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。在最佳降解條件為催化劑投加量1.2 g·L-1，初始pH=2.9，反應(yīng)溫度30℃，初始H2O2濃度10 mmol

5、·L-1條件下，P-NP降解率的實(shí)際值與預(yù)測(cè)值(99.21％)接近。
　　(4)利用GC-MS對(duì)P-NP降解的中間產(chǎn)物進(jìn)行了分析，發(fā)現(xiàn)在類(lèi)Fenton降解P-NP的過(guò)程中，中間產(chǎn)物主要包括對(duì)苯醌、對(duì)苯二酚和2，4-二硝基苯酚，并由此推斷出P-NP可能的兩條降解路徑:一是脫硝基反應(yīng)生成對(duì)苯酚和苯醌;二是苯環(huán)2號(hào)位加成生成4-硝基鄰苯二酚自由基，最終生成1，2，4-苯三酚。
　　(5)仿酶型焦炭/Fe0/Fe3O4降解有機(jī)廢水的