基于第一性原理研究釬鋅礦氮化物及其合金中的聲子輸運(yùn).pdf

1、釬礦氮化鋁（AlN）、氮化鎵（GaN）、氮化銦（InN）及其合金被廣泛應(yīng)用在光電器件、太陽(yáng)能電池和高頻晶體管等設(shè)備中。在這些器件應(yīng)用中，溫度是影響性能、可靠性以及壽命的重要因素。材料的導(dǎo)熱系數(shù)決定了它的導(dǎo)熱能力，因此研究材料的導(dǎo)熱系數(shù)是器件熱管理的重要內(nèi)容。盡管導(dǎo)熱系數(shù)可以通過實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到，然而由于實(shí)驗(yàn)樣品生長(zhǎng)質(zhì)量的限制，對(duì)纖鋅礦AlN、GaN、InN及其合金本征導(dǎo)熱系數(shù)的認(rèn)知仍然不足，特別是纖鋅礦InN。在微觀上，晶體熱傳導(dǎo)的載流子為

2、聲子，運(yùn)動(dòng)過程由聲子玻爾茲曼方程描述。聲子在輸運(yùn)過程中會(huì)受到散射，根據(jù)散射來源的不同主要分為晶格自身的本征散射和樣品相關(guān)的散射。本征散射決定了晶格的本征導(dǎo)熱系數(shù)，一直是研究的難點(diǎn)。最近，本征散射可以通過第一性原理計(jì)算準(zhǔn)確得到。論文結(jié)合第一性原理計(jì)算和聲子玻爾茲曼方程的求解，研究纖鋅礦AlN、GaN、InN及其合金的導(dǎo)熱系數(shù)以及尺寸效應(yīng)。
　　計(jì)算結(jié)果表明，室溫時(shí)在纖鋅礦晶格水平方向和垂直方向上，自然同位素下AlN的導(dǎo)熱系數(shù)分別為3

3、01 Wm-1K-1和287 Wm-1K-1，GaN的導(dǎo)熱系數(shù)分別為244 Wm-1K-1和277 Wm-1K-1，InN的導(dǎo)熱系數(shù)分別為133 Wm-1K-1和152 Wm-1K-1。不同溫度下導(dǎo)熱系數(shù)的計(jì)算顯示，纖鋅礦AlN導(dǎo)熱系數(shù)的各向異性很小，可視為各向同性材料，而纖鋅礦GaN和InN導(dǎo)熱系數(shù)具有不可忽略的各向異性，特別是在低溫條件下。導(dǎo)熱系數(shù)的各向異性與不同方向上聲子速度的平方相關(guān)，通過計(jì)算平方速度對(duì)頻率的分布發(fā)現(xiàn)導(dǎo)熱系數(shù)的各

4、向異性主要由低頻聲子貢獻(xiàn)，并且主要來自高頻橫波聲學(xué)支。導(dǎo)熱系數(shù)對(duì)平均自由程的累積函數(shù)以及薄膜導(dǎo)熱系數(shù)隨厚度的變化都表明纖鋅礦AlN、GaN和InN的尺寸效應(yīng)可以持續(xù)到幾十微米。
　　基于第一性原理計(jì)算得到纖鋅礦AlN、GaN和InN的相關(guān)參數(shù)以及虛擬晶格模型，研究了纖鋅礦AlxGa1-xN、InxGa1-xN和InxAl1-xN導(dǎo)熱系數(shù)隨合金濃度的變化。發(fā)現(xiàn)即使很小濃度的合金就可以極大的減小導(dǎo)熱系數(shù)。比如，在纖鋅礦GaN中僅僅摻入

5、1％的Al或者In原子后，導(dǎo)熱系數(shù)減小60%。當(dāng)合金濃度達(dá)到較高的0.2~0.8時(shí),導(dǎo)熱系數(shù)隨合金濃度變化很小。室溫下，沿著釬鋅礦晶體水平方向和垂直方向，AlxGa1-xN的最小導(dǎo)熱系數(shù)分別為18 Wm-1K-1和22 Wm-1K-1，InxGa1-xN的最小導(dǎo)熱系數(shù)分別為22 Wm-1K-1和27 Wm-1K-1，InxAl1-xN的最小導(dǎo)熱系數(shù)分別為8 Wm-1K-1和10 Wm-1K-1。各向異性大于各自的組分材料，這是由于合金對(duì)

6、低頻聲子的抑制比高頻聲子小，使各向異性較大的低頻聲子的相對(duì)貢獻(xiàn)增加所造成的。合金的尺寸效應(yīng)同樣可以持續(xù)到幾十微米，并且當(dāng)尺寸減小到100 nm時(shí)，導(dǎo)熱系數(shù)將減小一半。
　　在聲子玻爾茲曼方程的求解中，馳豫時(shí)間近似會(huì)低估導(dǎo)熱系數(shù)，Callaway模型作為一種修正被廣泛使用。但是，Callaway模型的準(zhǔn)確性一直未被檢驗(yàn)。以硅、金剛石和纖鋅礦AlN為研究對(duì)象，完全基于第一性原理的計(jì)算結(jié)果檢驗(yàn)了Callaway模型的準(zhǔn)確性。計(jì)算結(jié)果表明