β相氮化硅材料的第一性原理研究.pdf

1、運(yùn)用局域密度泛函理論可將多電子系統(tǒng)轉(zhuǎn)化為單電子系統(tǒng)，由此對(duì)各類半導(dǎo)體材料和金屬材料的結(jié)合能、晶格常數(shù)、體變模量做計(jì)算得到了與實(shí)驗(yàn)符合很好的結(jié)果，使之成為近年來(lái)電子理論中的一項(xiàng)重要的成就。在密度泛函理論的框架下，出現(xiàn)了很多算法，常用的有基于原子軌道線性組合的緊密束縛法(LCAO-TB)、正交平面波(OPW)、贗勢(shì)平面波(PWP)、線性綴加平面波方法(LAPW)、線性Muffin-tin軌道組合方法(LMTO)等。在此基礎(chǔ)上發(fā)展起來(lái)的研究凝

2、聚態(tài)物質(zhì)的各種物理性質(zhì)的第一性原理理論越來(lái)越受到人們的關(guān)注，再加上目前大型、高速電子計(jì)算機(jī)的應(yīng)用，使得第一性原理在計(jì)算和設(shè)計(jì)材料方面的優(yōu)越性也顯得越來(lái)越突出。 氮化硅(Si3N4)具有許多特殊的優(yōu)越性能，是一種應(yīng)用前景廣闊的陶瓷材料，已廣泛應(yīng)用于微電子、光電子領(lǐng)域。人們對(duì)氮化硅研究做了大量的工作，但主要集中在用各種化學(xué)氣相沉積的薄膜制備上，而且很多工作在實(shí)驗(yàn)上目前還難以實(shí)現(xiàn)，只能借助計(jì)算機(jī)用第一性原理方法進(jìn)行計(jì)算和模擬。目前對(duì)氮

3、化硅材料的電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)的第一性原理研究較少，特別是碳摻雜的氮化硅材料的第一性原理研究更少。 本論文工作重點(diǎn)討論了超軟贗勢(shì)平面波方法在氮化硅材料研究中的應(yīng)用，主要工作包括以下兩個(gè)方面： 1、采用基于密度泛函的平面波贗勢(shì)方法(PWP)，對(duì)β相氮化硅(β-Si3N4)的電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了計(jì)算，交換關(guān)聯(lián)能函數(shù)分別用了局域密度近似(GGA)和廣義梯度近似(LDA)來(lái)描述。對(duì)β-Si3N4的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了幾何優(yōu)化，所得晶格常

4、數(shù)、能帶結(jié)構(gòu)等計(jì)算結(jié)果均與實(shí)驗(yàn)符合較好，運(yùn)用GGA計(jì)算得到的數(shù)據(jù)比用LDA計(jì)算得到的更接近實(shí)驗(yàn)值。通過(guò)對(duì)β-Si3N4材料的能帶結(jié)構(gòu)的分析預(yù)測(cè)了β-Si3N4能帶中禁帶寬度的實(shí)驗(yàn)值將在5.0eV以上；β-Si3N4材料的電子結(jié)構(gòu)研究表明在β-Si3N4中的軌道雜化中其主要作用的是N原子的sp2雜化。我們還進(jìn)一步計(jì)算并分析了高壓下β-Si3N4的電子結(jié)構(gòu)和能帶結(jié)構(gòu)的變化情況以及光吸收系數(shù)、禁帶寬度隨外壓力的變化規(guī)律，為β-Si3N4材料在

5、高壓情況下的應(yīng)用提供了理論參考。 2、運(yùn)用密度泛函平面波贗勢(shì)方法(PWP)和廣義梯度近似(GGA)，對(duì)替代式碳摻雜的β-Si3N4的超晶胞電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了模擬計(jì)算，研究了β-Si3N4:C的光學(xué)性質(zhì)和電子結(jié)構(gòu)。對(duì)引入碳雜質(zhì)前后電子結(jié)構(gòu)的異同以及價(jià)鍵的一些性質(zhì)進(jìn)行了對(duì)比分析發(fā)現(xiàn)：C所帶正電荷為0.43比任何一類Si原子都要小，C-NI鍵共價(jià)性最強(qiáng)；由于雜質(zhì)碳的引入，價(jià)帶寬度展寬，導(dǎo)帶寬度和禁帶寬度均變窄；態(tài)密度出現(xiàn)了幾個(gè)新的峰，平均