不同方法制備的Pd基催化劑對乙醇電催化性能的研究.pdf

1、直接乙醇燃料電池(DEFCs)已經被公認為是非常有前途的能量轉換器。它可以直接把乙醇中儲存的化學能轉換成電能。在本論文中，除了用水熱法制備Pd基催化劑之外，還采用了以水熱法為基礎，在電沉積過程中通過循環(huán)伏安法、計時電流法制備石墨烯負載的Pd基催化劑。利用SEM和TEM表征方法觀察催化劑的結構和形貌。利用循環(huán)伏安法、計時電流法和阻抗法等一系列電化學測試方法探究催化劑對乙醇的電催化活性。
　　主要實驗內容如下:
　　1.首先，我

2、們將PdO和石墨烯在一定條件下熱解，制得的樣品固定在玻碳(GC)電極上，然后就可以得到經過熱解處理的PdO/G負載的玻碳電極。我們采用了循環(huán)伏安掃描的方法，在一定的電勢范圍內，更換了四種不同的掃速對上述制得的樣品進行掃描，循環(huán)圈數均為50圈，這樣就得到了四種不同掃速處理的PdO/G負載的GC電極，在這項工作中，掃速分別為5、10、50和90mV s-1，上述制得的催化劑記為a、b、c和d。樣品的形貌特征主要通過掃描電子顯微鏡(SEM)和

3、透射電子顯微鏡(TEM)表征。所制備的催化劑對乙醇氧化反應(EOR)的電催化活性主要通過循環(huán)伏安法(CV)和計時電流法進行測試。電化學測試結果表明，掃速為10mV s-1制得的PdO/G催化劑的電催化性能最好。該催化劑優(yōu)于其他催化劑的主要原因是它的Pd含量相對較多并且粒徑相對較小。
　　2.將PdO和石墨烯組成的懸浮溶液放入馬弗爐中，在200℃下煮沸2小時，過濾并干燥，將最后所得樣品表示為PdO/G材料。然后，將樣品固定在玻碳(G

4、C)電極上，產生PdO/G涂覆的GC電極。最后，在含有PdCl2和Na2SO4的溶液中，以10mV s-1的掃描速率，通過恒電位的方法掃描制備各種循環(huán)圈數（0，20，50和80個循環(huán)）的電極，這樣就產生四種PdO/G電極（記為催化劑a、b、c和d），表示為電位掃描周期(PSC)處理的PdO/G電極。樣品的形貌主要通過掃描電子顯微鏡(SEM)和透射電子顯微鏡(TEM)表征。PSC處理的催化劑對乙醇氧化反應(EOR)的電催化能力主要通過循環(huán)

5、伏安法(CV)和計時電流法(CA)檢測。電化學結果表明，通過50個循環(huán)處理的PdO/G催化劑（催化劑c）在所有制備的催化劑中表現出了最好的電催化活性。與其它催化劑相比，較小的粒徑和較高的金屬Pd含量被認為是催化劑c對EOR優(yōu)異的電催化活性的主要原因。實驗結果表明，掃描周期是一種可以提高PdO/G復合材料對EOR電催化活性的方法。
　　3.通過熱解法制備PdO和石墨烯復合材料，然后將得到的復合材料涂覆在玻碳電極上，在含有PdCl2和

6、Na2SO4的溶液中，通過計時電流法，施加不同的負電位(-0.65V，-0.75V和-0.85V)制備出三種PdO/G電極，分別記為催化劑a、催化劑b和催化劑c。催化劑的結構和形貌主要通過掃描電子顯微鏡(SEM)和透射電子顯微鏡(TEM)表征。催化劑對乙醇的電催化活性主要通過循環(huán)伏安法、計時電流法和阻抗法檢測。電化學測試結果表明，催化劑b對EOR的催化效果更好。因為催化劑b的顆粒粒徑最小，并且與其他催化劑相比，催化劑b中金屬Pd的含量最

7、多，所以我們認為催化劑b對乙醇的電催化效果最好。
　　4.將PdO與PdCl2按摩爾比為1∶1放入玻璃瓶中，然后把石墨烯放入到玻璃瓶中，超聲30min，制得PdO、PdCl2和石墨烯組成的懸濁液，將懸濁液放入馬弗爐中，在200℃分別煅燒3h、4h和5h，從而制得石墨烯負載的Pd基催化劑（記為催化劑a、催化劑b和催化劑c）。用SEM和TEM觀察催化劑的結構和形貌，用循環(huán)伏安法、計時電流法和阻抗法等一系列電化學方法探究催化劑的電氧化性