Pt基及Pd基催化劑的制備及其對(duì)葡萄糖電催化氧化性能研究.pdf

1、葡萄糖是自然界中最豐富的單糖，有較高的理論能量值，被完全氧化可釋放約2870kJ/mol的能量，從中獲得有用的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能是一種很好的選擇，故被廣泛的應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn)。貴金屬Pt、Pd是最為常見(jiàn)的直接燃料電池的陽(yáng)極催化劑材料，然而Pt、 Pd基催化劑存在易中毒、利用率低、成本高等缺點(diǎn)。本論文通過(guò)向貴金屬Pt、Pd中添加過(guò)渡金屬制備二元合金催化劑，然后對(duì)載體進(jìn)行改性的方法，來(lái)提高催化劑的催化性能、增強(qiáng)其抗CO中毒性能，并降低其使用成本。

2、我們系統(tǒng)的研究了所制備的催化劑在葡萄糖直接燃料電池（DGCE）中的應(yīng)用。通過(guò)XRD、TEM、XPS以及多種電化學(xué)測(cè)試手段對(duì)所制備的催化劑的結(jié)構(gòu)及活性穩(wěn)定性進(jìn)行了表征和測(cè)試。其具體研究?jī)?nèi)容概括如下：
　　1.通過(guò)乙二醇浸漬還原方法向Pt催化劑中添加第二種金屬Sn制備一系列Pt-Sn/C催化劑。通過(guò)控制Pt量、溶液pH和Pt/Sn原子比等條件制備不同的催化劑探究它們對(duì)葡萄糖電催化氧化能力的大小。結(jié)果表明，在Pt的負(fù)載量為5％、溶液pH

3、=9以及Pt/Sn原子比為3時(shí)催化劑的催化性能最好。
　　2.在以上條件下，添加Ni、Co兩種過(guò)渡金屬，同樣采用乙二醇浸漬還原法制備Pt-M/C催化劑，對(duì)比不同金屬對(duì)催化劑催化性能的影響，對(duì)比發(fā)現(xiàn)Pt3Sn1/C＞Pt3Ni1/C＞Pt3Co1/C＞Pt/C；本小節(jié)實(shí)驗(yàn)在此基礎(chǔ)上又采用殼聚糖（CHI）對(duì)載體進(jìn)行改性制備CHI不同負(fù)載量的Pt3Sn1/C-CHI。結(jié)果表明：殼聚糖修飾量為1%時(shí)，催化劑催化性能較好；繼續(xù)向Pt/C-C

4、HI催化劑中添加第二金屬Ni、Co，得出Pt3Sn1/C-CHI＞Pt3Co1/C-CHI＞Pt3Ni1/C-CHI＞Pt3Sn1/C＞Pt/C-CHI＞Pt/C。
　　3.通過(guò)硼氫化鈉還原法制備Pd-Co/C二元金屬催化劑，通過(guò)改變Pd負(fù)載量、溶液pH及Pd/Co原子比，尋找催化劑催化葡萄糖氧化的規(guī)律。結(jié)果表明催化劑在Pd負(fù)載量為5%，溶液pH=9，Pd/Co原子比為3時(shí)表現(xiàn)出較好的催化性能；同時(shí)XRD、TEM、XPS及ESCA