硅酸鹽巖石中微量碳酸鹽碳氧同位素在線分析及其地球化學(xué)應(yīng)用.pdf

1、碳酸鹽的穩(wěn)定同位素（碳、氧同位素）分析在地質(zhì)學(xué)和地球化學(xué)等學(xué)科領(lǐng)域（古海洋、大陸古氣候、成巖成礦物質(zhì)的來源示蹤等）有著廣泛的應(yīng)用。目前，磷酸法是碳酸鹽碳氧同位素分析最為有效的方法之一。與其它方法相比，這個方法具有高的準(zhǔn)確度和精度。但是，傳統(tǒng)的磷酸法要求較大的樣品用量，不適合于硅酸鹽巖石中微量碳酸鹽。連續(xù)流Gasbench-IRMS方法采取在線方式進(jìn)行純碳酸鹽化學(xué)制備和同位素質(zhì)譜分析，不僅樣品用量小，而且分析流程高速快捷。但是，對于硅酸鹽

2、巖石中的微量碳酸鹽來說，如何進(jìn)行準(zhǔn)確的碳氧同位素分析，是穩(wěn)定同位素地球化學(xué)分析技術(shù)的難題之一。本學(xué)位論文旨在將連續(xù)流Gasbench-IRMS方法從常規(guī)的純碳酸鹽分析擴(kuò)大對硅酸鹽巖石中微量碳酸鹽的分析，在這個基礎(chǔ)上對若干地殼巖石樣品進(jìn)行了應(yīng)用性檢驗。
　　 前人就連續(xù)流Gasbench前處理制備系統(tǒng)與穩(wěn)定同位素質(zhì)譜聯(lián)機(jī)在線分析微量純碳酸鹽的碳和氧同位素組成，在分析流程和實驗條件上進(jìn)行了許多嘗試。本文在此基礎(chǔ)上進(jìn)行條件試驗，通過不

3、斷摸索，最終實現(xiàn)了對硅酸鹽巖中微量碳酸鹽進(jìn)行精確碳氧同位素分析的目的。與傳統(tǒng)磷酸法相比，本方法樣品用量少，分析精度高、進(jìn)度快。對于低含量微量碳酸鹽的分析，使用比純相碳酸鹽多得多的磷酸劑量。實驗過程中出現(xiàn)磷酸中微量水與新生成C02之間的氧同位素交換，使測定的氧同位素組成朝輕的方向漂移。通過應(yīng)用多礦物標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行氧同位素漂移校正，能夠使測量氧同位素比值與真值之間在分析誤差范圍內(nèi)一致。此外，通過對硅酸鹽中碳酸鹽含量的估計，不僅可以對樣品所需磷酸劑

4、量進(jìn)行控制，而且認(rèn)識到不同含量碳酸鹽需要使用不同含量標(biāo)準(zhǔn)的混合物來進(jìn)行校正的重要性。
　　 應(yīng)用新建立的Gasbench-IRMS方法，本文對華北陸塊南緣合肥盆地和山東昌樂的新生代玄武巖、華南若干產(chǎn)地的花崗巖以及大別·蘇魯造山帶超高壓榴輝巖和片麻巖中微量碳酸鹽進(jìn)行了分析。結(jié)果表明，這些火成巖中碳酸鹽含量低，碳同位素組成受巖漿去氣、同化混染或殼幔相互作用等因素的影響。巖漿去氣會使碳同位素比值降低，巖漿同化混染地殼有機(jī)質(zhì)會使碳酸鹽的

5、碳同位素比值降低。碳酸鹽的氧同位素受溫度或流體成分的影響較大，一般表現(xiàn)為具有較高的氧同位素比值，指示了低溫條件下巖漿碳酸鹽與地表流體之間的相互作用。變質(zhì)巖中碳酸鹽含量與原巖性質(zhì)有關(guān)。如果這些變質(zhì)巖中的碳酸鹽來自鄰近大理巖，其碳同位素組成和碳酸鹽含量相對較高。如果變質(zhì)碳酸鹽不是來自鄰近的圍巖，則可能反映了原巖的碳同位素組成。變質(zhì)巖中碳酸鹽的氧同位素組成往往受到了低溫條件下變質(zhì)流體的蝕變作用而發(fā)生改造。沉積巖中碳酸鹽含量相對于火成巖和變質(zhì)巖