分子尺度器件中的電子輸運(yùn)機(jī)理研究.pdf

1、本文將密度泛函理論和非平衡格林函數(shù)方法相結(jié)合,系統(tǒng)地研究了分子尺度體系如有機(jī)分子、碳納米管、石墨烯納米帶的電子結(jié)構(gòu)和輸運(yùn)性質(zhì)。著重研究了分子長(zhǎng)度效應(yīng)、形變效應(yīng)、自旋極化效應(yīng)、對(duì)稱性效應(yīng)、缺陷效應(yīng)、側(cè)基團(tuán)效應(yīng)和分子間相互作用等效應(yīng)對(duì)電子輸運(yùn)性質(zhì)的影響,獲得了一些諸如多重負(fù)微分電阻效應(yīng)和雙機(jī)制分子開關(guān)等有意義的研究成果。
　　 研究了不同長(zhǎng)度的PPE分子(＜8 nm)連接于兩金電極的分子結(jié)的電學(xué)輸運(yùn)行為。計(jì)算結(jié)果表明,分子長(zhǎng)度對(duì)分子

2、結(jié)導(dǎo)電性能有著重要的影響。當(dāng)分子結(jié)長(zhǎng)度低于6 nm時(shí),長(zhǎng)度效應(yīng)不明顯,尤其在正偏壓區(qū)域。同時(shí),我們還能觀察到物理機(jī)制相同的雙重負(fù)微分電阻效應(yīng)。然而,對(duì)于更長(zhǎng)的PPE分子結(jié)電流很小,且在低偏壓時(shí)沒有負(fù)微分電阻效應(yīng)出現(xiàn)。由此,我們可通過改變中間分子長(zhǎng)度來實(shí)現(xiàn)對(duì)負(fù)微分電阻效應(yīng)的調(diào)制。
　　 研究了力學(xué)形變對(duì)碳納米管器件電子輸運(yùn)性質(zhì)的影響。其中著重考慮了先發(fā)生徑向形變后施行軸向形變的復(fù)合形變行為。研究結(jié)果表明,單純的徑向形變對(duì)電子輸運(yùn)有

3、一定影響,相應(yīng)的帶隙會(huì)發(fā)生變化,在小范圍內(nèi)電學(xué)性質(zhì)沒有發(fā)生根本性變化。但是,相同程度的復(fù)合形變則能誘導(dǎo)其發(fā)生半導(dǎo)體.金屬或金屬-半導(dǎo)體性質(zhì)的躍變。經(jīng)分析,我們認(rèn)為這種電學(xué)躍變行為是由復(fù)合形變誘導(dǎo)的對(duì)稱性破缺和其電子結(jié)構(gòu)改變所導(dǎo)致的。它在將來的力學(xué)傳感器、分子開關(guān)方面有著較好的應(yīng)用前景。
　　 研究了Zigzag石墨烯納米帶器件的自旋相關(guān)電子輸運(yùn)性質(zhì),并探討了對(duì)稱性和缺陷對(duì)其電子輸運(yùn)的影響。計(jì)算結(jié)果表明,與以前報(bào)道的不考慮自旋的金

4、屬性行為情形不同,考慮自旋后的石墨烯納米帶是半導(dǎo)體,與最近的實(shí)驗(yàn)觀測(cè)結(jié)果是一致的。計(jì)算結(jié)果也表明,對(duì)稱性對(duì)ZGNRs自旋相關(guān)輸運(yùn)起著決定性的作用,而缺陷的影響則是有限的。同時(shí),在對(duì)稱型相關(guān)器件中,我們還觀察到了負(fù)微分電阻現(xiàn)象,而這與分子軌道局域程度有關(guān)。
　　 研究了一種由碳納米管、OPE分子和Au(111)電極組成的復(fù)合分子器件的電子輸運(yùn)性質(zhì)。計(jì)算表明,通過調(diào)制碳納米管與Au間的接觸距離能實(shí)現(xiàn)分子開關(guān)行為。在一定范圍內(nèi),接觸距

5、離越大,OPE及其側(cè)基團(tuán)對(duì)電子輸運(yùn)的影響越大。同時(shí),我們還觀察到一峰谷比很大的負(fù)微分電阻現(xiàn)象。我們認(rèn)為它與偏壓窗內(nèi)部分前線分子軌道的擴(kuò)展程度有關(guān)。
　　 結(jié)合分子力學(xué)和第一性原理方法研究了受力形變下的扶手椅型石墨烯納米帶(AGNRs)及其雙形變AGNRs器件的電學(xué)輸運(yùn)性質(zhì)。結(jié)果表明,力學(xué)形變對(duì)不同類型AGNRs影響不同。同時(shí),我們通過機(jī)械調(diào)控這種雙形變AGNRs器件間距離能實(shí)現(xiàn)分子開關(guān)。這表明,分子間相互作用對(duì)其電子輸運(yùn)有著顯著