新型功能分子器件中的電子輸運機理與計算設(shè)計.pdf

1、近年來，電子器件的不斷微型化激起了人們對分子器件的研究興趣。同時，碳基分子器件也被人們認為是當(dāng)今硅基半導(dǎo)體器件最為理想的替代者。本文針對具有重要理論意義和廣泛應(yīng)用前景的碳基分子器件，將基于第一性原理的電子結(jié)構(gòu)理論與基于非平衡格林函數(shù)的輸運理論相結(jié)合，系統(tǒng)研究了功能分子器件中的電子輸運機理。并且著重研究了分子裁剪、摻雜、分子材料的雜化連接、分子間的π-π弱相互作用等物理化學(xué)方法對分子器件性能的調(diào)控。同時，也探究了外界環(huán)境因素濕度對碳基分子

2、器件電子輸運性質(zhì)的影響。具體研究內(nèi)容如下：
　　通過運用分子裁剪的方法，設(shè)計了一個基于扶手椅型石墨烯納米帶的自旋電子器件。研究了該分子器件的自旋輸運機理及性能調(diào)控。計算研究結(jié)果表明，該分子器件同時具有整流和完美自旋濾波的特性，且其整流性能可以通過邊界硼氮摻雜而得到有效調(diào)控。這些結(jié)果為在單個分子上實現(xiàn)多功能集成提供了新思路。
　　系統(tǒng)研究了由鋸齒型硼氮納米帶(zigzag boron nitride nanoribbon，ZB

3、NNR)與鋸齒型石墨納米帶(zigzag graphene nanoribbon，ZGNR)組成的雜化體系的電子結(jié)構(gòu)及電子輸運行為。計算研究結(jié)果表明，ZGNR的寬度對雜化體系的能帶結(jié)構(gòu)有非常明顯的調(diào)控效應(yīng)，能使雜化體系的能帶結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)出多樣化的轉(zhuǎn)變，特別是能觀察到半半金屬(half-semimetal)的特性。相反，ZBNNR的寬度對雜化體系能帶結(jié)構(gòu)的調(diào)控效應(yīng)并不明顯。進一步研究發(fā)現(xiàn)，能帶結(jié)構(gòu)中所呈現(xiàn)出這些特性根源于雜化結(jié)構(gòu)中的電荷分布與

4、電荷轉(zhuǎn)移。更有意思的是，在由這種雜化納米帶構(gòu)成的新型分子器件中，我們觀察到了電流的自旋極化行為及負微分電阻(negativedifferential resistance，NDR)效應(yīng)。這些結(jié)果將在實現(xiàn)帶隙調(diào)控、設(shè)計分子自旋閥、分子電控開關(guān)等分子器件提供了新的思路。
　　研究了單壁碳納米管中螺旋形石墨納米帶(spiral graphene nanofibbon，SGNR)的自旋輸運行為。計算研究結(jié)果表明，當(dāng)SGNR帶具有鋸齒型邊界

5、時，在器件中我們可以觀察到自旋極化的電流；而當(dāng)SGNR具有扶手椅型邊界時，自旋極化電流完全消失。通過詳細的分析討論，我們發(fā)現(xiàn)在具有鋸齒型邊界的SGNR中形成了環(huán)形電流，而電子在器件中的自旋極化輸運行為正是根源于環(huán)形電流所產(chǎn)生的磁矩的作用。然而，在具有扶手椅型邊界的SGNR中沒有形成環(huán)形電流和磁矩，所以自旋極化電流完全消失。更有意思的是，通過改變具有扶手椅型邊界的SGNR的寬度，可以使分子器件實現(xiàn)從金屬性到半導(dǎo)體性的轉(zhuǎn)變。這些結(jié)果在分子器

6、件的設(shè)計中有著重要的應(yīng)用前景。
　　研究了具有不同分子間相互作用的G60分子器件的電子輸運行為。計算研究結(jié)果表明，分子器件的電子輸運性質(zhì)將隨著分子間相互作用類型的不同而發(fā)生改變。在分子間弱相互作用的體系下我們觀察到了基于NDR效應(yīng)的快速響應(yīng)開關(guān)行為；而在強相互作用體系下，我們觀察到的是電流隨偏壓增加而逐漸減小的NDR行為。進一步研究發(fā)現(xiàn)，快速響應(yīng)的NDR行為根源于由弱π-π分子間相互作用引起的電子共振遂穿機制。這在制作快速響應(yīng)分子