鉑氧化物納米顆粒的制備、粒徑控制及催化性能研究.pdf

1、納米顆粒因與宏觀物質(zhì)具有不同的能態(tài)結(jié)構(gòu)和性質(zhì)，近年來受到學(xué)術(shù)界的普遍關(guān)注。鑒于納米金屬顆粒不同形貌的表面對(duì)其物理、化學(xué)性能產(chǎn)生的獨(dú)特影響，對(duì)顆粒的大小和形貌進(jìn)行精確控制是十分必要的。當(dāng)前關(guān)于金屬納米簇的形貌研究火熱，人們對(duì)鉑族金屬的粒徑控制進(jìn)行了深入的探索，對(duì)于過渡金屬納米簇的合成與催化應(yīng)用也有廣泛的研究。然而對(duì)于過渡金屬氧化物納米簇的研究卻十分稀少。本文旨在提供水溶性鉑氧化物納米顆粒的制備方法，探索顆粒尺寸控制因素，并對(duì)氧化鉑納米顆粒

2、的催化性能進(jìn)行初步的研究。 論文研究工作分兩部分，主要內(nèi)容如下： 1.水溶性鉑氧化物納米顆粒的制備利用過渡金屬鹽類在堿性條件下的水解反應(yīng)，通過高分子穩(wěn)定劑聚乙烯基吡咯烷酮的保護(hù)作用，制備出穩(wěn)定的膠體納米顆粒。探索顆粒尺寸的影響因素，通過改變反應(yīng)條件控制氧化鉑納米顆粒的粒徑。對(duì)制得的PtO2 進(jìn)行表征。開展反應(yīng)速率影響因素研究。 2.氧化鉑納米顆粒催化性能研究將制備的氧化鉑膠體催化劑用于環(huán)己烯、環(huán)辛二烯、硝基苯的催

3、化加氫反應(yīng)，探索其進(jìn)行非均相催化加氫的反應(yīng)活性。嘗試氧化鉑膠體催化劑與氧化鋁、活性炭、二氧化硅等載體的負(fù)載，比較氧化鉑膠體催化劑與負(fù)載型催化劑及市售催化劑的催化性能。探討氫氣活化時(shí)間對(duì)反應(yīng)活性的影響。 研究結(jié)果表明本法制備的氧化鉑納米顆粒的粒徑小、分布窄、穩(wěn)定。PVP 用量及體系的酸堿度對(duì)氧化鉑納米顆粒粒徑和形貌產(chǎn)生影響，顆粒粒徑隨PVP 濃度減小而增大，隨體系pH值的增加而減小。通過改變反應(yīng)條件能將氧化鉑納米顆粒的粒徑控制在0

4、.9-51.7 nm 之間。發(fā)現(xiàn)醋酸鈉濃度與縮合反應(yīng)速率間的線性關(guān)系。證實(shí)NaAc本身的性質(zhì)影響縮合反應(yīng)的進(jìn)行。 PtO2 良好的催化劑。將氧化鉑膠體催化劑與氧化鋁、活性炭、二氧化硅等載體負(fù)載，發(fā)現(xiàn)只有二氧化硅能夠很好的吸附氧化鉑。環(huán)己烯、環(huán)辛二烯、硝基苯體系催化加氫反應(yīng)的嘗試證實(shí)氧化鉑膠體催化劑的催化活性優(yōu)于負(fù)載型催化劑及市售催化劑，但是對(duì)于催化氫化環(huán)辛二烯的體系并沒有表現(xiàn)出對(duì)雙烯及單烯氫化良好的選擇性。氫氣活化催化劑的時(shí)間對(duì)