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1、華中科技大學(xué)碩士學(xué)位論文CuClPhen配合催化劑在液相羰基合成DMC反應(yīng)中的壽命及失活研究姓名:沈南申請學(xué)位級別:碩士專業(yè):工業(yè)催化指導(dǎo)教師:李光興20090526華中科技大學(xué)碩士學(xué)位論文華中科技大學(xué)碩士學(xué)位論文IIAbstractBasedonthepreviousstudiesthesimulationtesthasbeenoperatedf330hoursonthecatalystCuClPhenwhichwasusedinth
2、eliquidphasecarbonylsynthesisofdimethylcarbonate.BycontrastofthepropertiesofthecatalystbefeafterthereactionaseriesoftestssuchasXRFXPSTGDTAAAShavebeendone.Aftertheacterizationdiscussionweproposedthereasonofcatalystdeactiv
3、ationtheregenerationmethods.Thereactionconditionswaschosenasfollowscatalystconcentration:0.25molLtemperature:110℃pressure:2.0MPaCOO2=2︰1(molarratio).After330hoursfthesimulationtesttheyieldofDMCpedfromtheinitial18%to14%me
4、anwhiletheDMCivityhadbeenmaintainedatahighlevelof99.097.0%.ThisindicatesthattheCuClPhencomplexcatalysthasagoodconversionrateofmethanolDMCivityalongerlife.TheeffectofbyproductsuchasCO2H2Oonthecatalystwasalsostudied.Whenth
5、ewatercontentoftherawmaterialsisbelow10%thematerialsareinaatmosphereof100%ofCO2theactivityofthecatalysthasnotbeenaffectedatall.SothewaterCO2arenotthethecausesofcatalystdeactivation.HowevertheexistenceofwaterCO2hasanindee
6、dimpactontheconversionrateofmethanoltheDMCivity.TheacterizationsofthefreshdeactivatedcatalystbyXRFXPSTGDTAAASwereanalyzedcarefully.Theresultsshowedthatthecoppercontentofthecatalystdidnotchangebuttheleachingrateofchlinera
7、nupto40%themolarratioofCuCldecreasedfrom1.19to0.72.Itrevealedthatthedeactivationofthecatalystwasmainlycausedbythelossofchline.atthesametimewiththeintroductionofoxygencontainingchemicalgroupsthechangesintheelectronicenvir
8、onmentarroundCucentertheCu2Curatiochangesonthesurfaceofthecatalystwhichdirectlyleadtothedecreaseincatalyticactivity.Thisisanotherreasonofthedeactivationofthecatalyst.Keywds:dimethylcarbonateoxidativecarbonylationCuClPhen
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