電極表面納米粒子-SnO-,2-催化膜的制備及性能分析.pdf

1、分子有序單層組裝膜是通過對自組裝分子的設(shè)計控制表面組成及結(jié)構(gòu)實現(xiàn)特定功能，如對某些分子或某些離子具有高選擇性的識別功能，可進行離子檢測及實現(xiàn)特定電催化反應(yīng)，在電化學和電分析化學領(lǐng)域有著巨大的應(yīng)用前景。本課題利用硼氫化鈉法和抗壞血酸法兩種方法還原HAuCl4、H2PtCl4以及HAuCl4和H2PtCl4的混合溶液，制備了Au納米粒子、Pt納米粒子以及Au-Pt雙金屬納米顆粒。通過紫外可見光譜(UV-vis)、透射電子顯微鏡(TEM)、X

2、射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)等研究對Au納米粒子、Pt納米粒子以及Au-Pt雙金屬納米顆粒進行了表征。用直接還原法在Au電極和玻碳電極上通過SnO2薄膜進行了Pt、Au和Au-Pt雙金屬納米顆粒的自組裝，得到納米Pt/SnO2催化膜、納米Au/SnO2催化膜以及雙金屬納米Au-Pt/SnO2催化膜，并通過SEM和XPS對其表面結(jié)構(gòu)進行了表征。用循環(huán)伏安法對金屬納米粒子/SnO2催化膜的電化學性能進行了測試。結(jié)果表明Pt

3、/SnO2催化膜和Au-Pt/SnO2催化膜具有對甲醇氧化的良好催化性能。 本論文的主要工作內(nèi)容： 采用溶膠凝膠法和真空鍍膜法制備了SnO2薄膜，通過SEM、電子能譜(EDS)、原子力顯微鏡(AFM)以及XRD對其進行表征，結(jié)果表明所得SnO2為四方晶系結(jié)構(gòu)，SnO2粒子呈球形，粒徑為15nm。對兩種制備SnO2薄膜的方法進行比較，發(fā)現(xiàn)采用真空鍍膜法制備的SnO2薄膜，厚度可控，操作方便，且薄膜表面形貌等方面都明顯優(yōu)于溶

4、膠凝膠法。 利用硼氫化鈉法和抗壞血酸法制備了納米Pt溶膠，納米Au溶膠以及Au-Pt雙金屬溶膠，用UV-Vis、TEM、XRD等對其進行了表征，結(jié)果表明，硼氫化鈉法所制備的金屬納米粒子為球狀顆粒分散均勻，粒徑大小在2～10nm之間。并且Au-Pt雙金屬納米粒子的納米顆粒為Pt固溶于Au的合金。抗壞血酸法制備的金屬納米粒子也為球狀顆粒，納米顆粒分散均勻，粒徑大小在2～10nm之間，Au-Pt雙金屬納米粒子為合金。與硼氫化鈉還原法相

5、比，抗壞血酸還原法更加簡便，所制備的納米粒子更小。 通過直接還原法制備了Pt/SnO2催化膜、Au/SnO2催化膜和Au-Pt/SnO2催化膜，在循環(huán)伏安測試中，Pt/SnO2催化膜和Au-Pt/SnO2催化膜體現(xiàn)出了良好的電催化氧還原的性能，X射線光電子能譜(XPS)結(jié)果表明，SnO2通過化學吸附聯(lián)接在基底電極(Au和GC)表面，SnO2中O的孤對電子與Au、Pt金屬原子中的空軌道形成配位鍵，從而使Au-Pt雙金屬與SnO2結(jié)

6、合。 以往的納米粒子自組裝膜的研究采用Au或碳做基底，納米粒子在帶有氨基或另一巰基的硫醇修飾的Au電極表面組裝單層膜，通過無機薄膜層連接基底與納米粒子的自組裝國內(nèi)尚未見報道，因此本課題具有一定的前瞻性和創(chuàng)新；研究組裝的粒子為單金屬，另外有關(guān)雙金屬的自組裝及其電化學的研究還不多，與單金屬比較，雙金屬形成顆粒的兩種金屬具有協(xié)同作用。本課題通過SnO2薄膜在基底上自組裝金屬納米粒子并研究其對甲醇氧化的催化作用，為自組裝研究和應(yīng)用提供了