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文檔簡介
1、ZSM-5沸石是一種重要的工業(yè)固體酸催化劑。納米ZSM-5沸石具有較高的比表面、較大的孔容,反應中擴散限制較小,擁有良好的抗積碳失活能力。同時針對某些反應,改性的納米ZSM-5沸石具有更好的催化性能。采用簡單,低成本,環(huán)境友好的方法進行ZSM-5沸石的合成和改性是有一定理論和應用價值的研究方向。
本論文采用氣溶膠輔助水熱法合成納米ZSM-5沸石,通過一步法合成磷改性納米ZSM-5沸石,并嘗試用小分子胺作為模版劑降低成本。研究內
2、容主要包括以下三個方面:
1.采用四丙基氫氧化銨作為模板劑,氣溶膠輔助法合成納米ZSM-5沸石??疾炷0鍎┯昧浚Щ瘻囟群凸桎X比等合成條件的影響,研究晶化過程,并與傳統(tǒng)水熱法合成的樣品進行對比。結果表明,模板劑用量TPAOH/SiO2=0.05,晶化溫度170℃時,晶化48h獲得了硅鋁比范圍在80≥SiO2/Al2O3≥30的納米ZSM-5沸石團聚體;晶化過程遵循液相機理;樣品存在晶間介孔,鋁分布較好,在1,3,5-三異丙苯裂
3、解反應中,表現出良好的催化活性和穩(wěn)定性。
2.采用氣溶膠輔助法一步合成磷改性納米ZSM-5沸石。研究了不同磷添加量對納米ZSM-5沸石的形貌,孔結構,酸性質及催化性能的影響。結果表明,隨著磷添加量的增加,樣品總孔容和介孔孔容逐漸增加,晶粒尺寸變大,形貌由立方變?yōu)楣撞男?。磷主要形成Si-O-P結構和磷酸根基團;磷的添加使樣品的強酸強度有所減弱及酸量減少,但弱酸強度不變,酸量有所下降。樣品均在1,3,5-三異丙苯裂解反應中表現出良
4、好的催化活性及穩(wěn)定性。
3.選用正丁胺為模板劑,氣溶膠輔助法合成ZSM-5沸石,考察水硅比,模板劑用量,晶化溫度和晶化時間對合成的影響,確定最優(yōu)合成條件;選用正丁胺,異丙胺,乙胺和二甲胺為模板劑進行合成,對比樣品的性能。結果表明,最優(yōu)合成條件是H2O/SiO2=1.6,nBA/SiO2=0.15,晶化溫度170℃,動態(tài)晶化(30 r/min)晶化72h;選用小分子胺進行合成,能獲得結晶較好的堆積致密的純相大晶粒ZSM-5沸石團
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