NiFe2O4催化劑的制備及其電催化水氧化性能的研究.pdf

1、隨著能源與環(huán)境問題的日益嚴(yán)峻，發(fā)展低成本環(huán)境友好的清潔能源吸引了人們廣泛的關(guān)注。其中，利用高效且成本低廉的電催化劑催化分解水制取氫氣被認(rèn)為是最有前途的制備清潔能源的途徑之一。然而，受制于涉及4電子和質(zhì)子轉(zhuǎn)移的水氧化過程的高能壘，開發(fā)高活性、低過電勢的催化劑用于水氧化過程成為電催化水分解的關(guān)鍵。過渡金屬氧化物是非常有潛力的水氧化催化劑，這主要得益于金屬氧化物在堿性電解液中水氧化的本質(zhì)特性。鎳鐵氧化物由于其低成本和可調(diào)控的電子組態(tài)成為電催化

2、水氧化的研究熱點。然而尖晶石型NiFe2O4并沒有展現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性，這可能與其表面催化活性位點少且導(dǎo)電性不佳有關(guān)。基于此，本論文主要圍繞提升尖晶石型NiFe2O4的電催化活性而展開，主要分為以上兩個部分:
　　1.基于缺陷工程提升介孔NiFe2O4的電催化水氧化性能
　　通過硬模板法制備出介孔NiFe2O4，首次在其表面引入一系列不同濃度的氧空位來研究其電催化水氧化性能。采用高角環(huán)形暗場掃描透射顯微鏡（HAADF-STE

3、M）、同步輻射X射線吸收光譜(XAS)和光電子能譜儀(XPS)分析其形態(tài)結(jié)構(gòu)和電子組態(tài)。電催化水氧化測試表明氧空位的引入能夠極大的提升其催化性能。結(jié)合實驗和理論分析表明，NiFe2O4表面的氧空位作為催化反應(yīng)的活性位點，不僅升高NiFe2O4的d-band中心，增強(qiáng)反應(yīng)中間體與材料表面的吸附，而且在禁帶內(nèi)引入雜質(zhì)能級而提高材料的導(dǎo)電性，因而催化性能較無氧空位缺陷的NiFe2O4優(yōu)異，并且是目前報道NiFe2O4催化活性最高的。
　

4、　2.碳包覆NiFe2O4納米顆粒展現(xiàn)出高質(zhì)量比活性和高穩(wěn)定性
　　通過高溫真空處理Ni/Fe油酸復(fù)合物再經(jīng)炭化得到碳包覆NiFe2O4納米顆粒，展現(xiàn)出非常優(yōu)異的電催化水氧化性能，其起始過電位為220mV且達(dá)到10mAcm-2時所需過電勢為300mV。值得注意的是，當(dāng)催化劑負(fù)載量為1μg時其質(zhì)量比活性高達(dá)5000Ag-1，且能在5mAcm-2下穩(wěn)定250小時以上。這表明碳包覆NiFe2O4納米顆粒是非常優(yōu)異的高效電催化水氧化催化劑