基于微反應器的一維納米結(jié)構(gòu)催化劑對光催化還原氣相CO2性能影響的研究.pdf

1、全球經(jīng)濟發(fā)展所引起的能源危機和環(huán)境污染已經(jīng)成為人類共同面臨的兩大難題。其中化石能源的消耗急劇增加了大氣中 CO2的含量，并引起溫室效應等一系列環(huán)境問題。在近年來的研究中，利用光催化劑還原 CO2轉(zhuǎn)化成可以使用的碳氫燃料，這一模仿植物光合作用的技術(shù)是降低 CO2濃度和實現(xiàn)能源循環(huán)利用的理想途徑。而由于TiO2納米材料具有強氧化性、無毒、環(huán)境友好、廉價、無污染等優(yōu)點，在光催化領域有著重要的應用。本文首先通過傳統(tǒng)水熱法制備TiO2納米棒，并在

2、此基礎上對其進行摻雜和改性處理，利用XRD、SEM-EDS、TEM、UV-vis和XPS等表征手段對所制備的催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、形貌特征及其化學狀態(tài)進行系統(tǒng)分析；然后利用光刻技術(shù)設計制作微流體反應器，結(jié)合已制備的催化劑來還原氣相 CO2，并通過氣相色譜儀對產(chǎn)物濃度和成份進行檢測。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴采用傳統(tǒng)的水熱法制備TiO2納米棒，并在其基礎上利用超聲輔助連續(xù)陽離子吸附法對其進行不同 Cu2+濃度摻雜，結(jié)合平板式微流體反應

3、器進行光催化還原氣相CO2。以365nm紫外光為激發(fā)光源，對摻雜不同Cu2+濃度，CO2流速以及不同反應溫度等參數(shù)對反應性能的影響進行研究。研究表明：當TiO2納米棒薄膜上摻雜Cu2+離子質(zhì)量分數(shù)為1.5wt.％時，在平板式微流體反應器中CO2流量為2ml/min時，甲醇和乙醇的產(chǎn)量最高，分別為24.42μmole/g-cat·h和47.25μmole/g-cat·h，即其催化性能最優(yōu)。催化速率隨著反應過程中溫度的升高而增加。Cu2+離

4、子的加入不僅能夠有效抑制光生電子-空穴對復合，而且對催化產(chǎn)物具有選擇性生成。⑵為了進一步增強催化劑對可見光的吸收強度，在TiO2納米棒陣列薄膜的基礎上，對其進行Cu2+摻雜和CdS敏化處理。即采用超聲輔助連續(xù)陽離子吸附法進行 Cu2+摻雜，以及利用有機溶液對敏化劑進行溶解，并利用連續(xù)離子層吸附反應進行敏化處理。其中通過循環(huán)次數(shù)決定 CdS復合量?；谄桨迨轿⒘黧w反應器，利用模擬太陽光對其進行光催化還原CO2實驗研究。結(jié)果表明，當對Cu2

5、+質(zhì)量分數(shù)為1.5wt.%的TiO2納米棒薄膜進行CdS敏化循環(huán)次數(shù)為2時，平板式微流體反應器中 CO2流量為4ml/min時，催化效率最高且主要產(chǎn)物為乙醇，此時乙醇的產(chǎn)量為70.27μmole/g-cat·h。⑶采用光刻技術(shù)，在平板式微流控反應器的基礎上，制備倒置凸臺微流控反應器，結(jié)合C2 CdS-Cu2+/TiO2催化劑進行光催化還原氣相CO2實驗。利用正交實驗原理對微凸臺的直徑、間距和高度進行分析研究，并運用極差法對結(jié)果進行分析。

6、發(fā)現(xiàn)當微凸臺的直徑、間距和高度分別為500、1000和200μm時，催化效果最佳。且水平高度對結(jié)果的影響最大，間距次之，微凸臺直徑影響最小。通過實驗研究可知，當微凸臺的直徑、間距和高度分別為500、1000和150μm，CO2流量為3.5ml/min時，乙醇的產(chǎn)量為95.19μmol/g·h，相比同樣條件下平板式微流體反應器的70.27μmol/g·h。說明微凸臺的加入促進了反應物在反應器內(nèi)的流動，進而改善了催化層表面反應物的供給過程，