有機(jī)電子給-受體共插層LDHs光催化劑的構(gòu)筑及其光催化還原CO2研究.pdf

1、CO2作為溫室氣體，對(duì)其進(jìn)行綠色轉(zhuǎn)化是環(huán)境和能源研究領(lǐng)域的重要課題，層狀金屬氫氧化物L(fēng)DHs是一大類(lèi)二維納米層狀金屬材料，近幾年越來(lái)越受科研工作者們的重視。由于其層間客體分子的可調(diào)節(jié)性，衍生出了越來(lái)越多由水滑石為主題的一大類(lèi)復(fù)合功能材料。在光催化，生物監(jiān)測(cè)，制藥等領(lǐng)域水滑石類(lèi)產(chǎn)品出現(xiàn)的次數(shù)越來(lái)越多。并且已經(jīng)有一些性能優(yōu)越的水滑石類(lèi)復(fù)合材料已經(jīng)走向了市場(chǎng)，實(shí)現(xiàn)了產(chǎn)業(yè)化。在光催化領(lǐng)域，研究者們已經(jīng)利用LDHs的插層組裝特性，實(shí)現(xiàn)了層間的電子

2、給受體共插層，改變了客體分子的組成。從而活化了二維材料中受限的光致電荷分離問(wèn)題，有效的提高光吸收和光生電荷分離與輸運(yùn)。本文以原位氧化法制備的碳酸根水滑石和水熱共沉淀法成功的將有機(jī)小分子DAS（4，4'-二氨基二苯乙烯-2，2'-二磺酸）和DNS（4，4'-二硝基二苯乙烯-2，2'-二磺酸）插入到水滑石的層間。實(shí)現(xiàn)了光致電荷的轉(zhuǎn)移。在催化二氧化碳方面有著非常高的效率。具體工作如下:
　　1、以原位氧化法成功的制備了一系列不同原子比例

3、的碳酸根NiMn-LDHs固體粉末。將該類(lèi)水滑石應(yīng)用到了光催化還原二氧化碳的實(shí)驗(yàn)當(dāng)中去。實(shí)驗(yàn)中粉體的熒光實(shí)現(xiàn)了淬滅，說(shuō)明發(fā)生了光致電荷轉(zhuǎn)移。并在實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，該類(lèi)催化劑可以將二氧化碳還原成甲醇。催化效率達(dá)到102nmol/g/h,說(shuō)明該類(lèi)催化劑具有非常光明的前途。
　　2、以水熱共沉淀法成功的將有機(jī)小分子DAS（4，4'-二氨基二苯乙烯-2，2'-二磺酸）和DNS（4，4'-二硝基二苯乙烯-2，2'-二磺酸）引入到了Ni2Mn-LD

4、Hs的層間。并制備了DNS/DAS比例可調(diào)的一系列共插層粉體。并將該類(lèi)催化劑應(yīng)用到光催化還原二氧化碳當(dāng)中去。并在產(chǎn)物中發(fā)現(xiàn)甲醇。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)層間引入有機(jī)小分子后光催化的效率得到了大大的提升。催化效率最大可以達(dá)到1140nmol/g/h。是前者的11.17倍。通過(guò)實(shí)驗(yàn)計(jì)算出共插層DNS與DAS后水滑石的禁帶寬度后，發(fā)現(xiàn)其導(dǎo)帶位于二氧化碳還原為其他有機(jī)產(chǎn)物（甲烷、甲醇、一氧化碳等）的還原電位的上方。說(shuō)明該催化劑適用于光催化還原二氧化碳。層間的有