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文檔簡介
1、隨著對健康生活的日益關(guān)注,人類的環(huán)保意識日益增強,飲用水標準及環(huán)保排放標準不斷提高,如何有效地去除水中難降解有機物,成了亟待解決的重大問題。 電化學(xué)氧化法是新近發(fā)展起來的處理有毒難生物降解污染物的新型有效技術(shù),能在常溫常壓下,通過有催化活性的電極反應(yīng)直接或間接產(chǎn)生羥基自由基,從而使難生物降解的有機物轉(zhuǎn)化為可生物降解的有機物,或使難生物降解的有機物“燃燒”而生成CO2和H2O。該方法用電子作為反應(yīng)物,只需添加少量或不需加化學(xué)藥劑,
2、在常溫、常壓下即可運行,能量利用效率高,是一種清潔、安全、有效的水處理方法。在電化學(xué)氧化法處理水中難降解有機污染物的應(yīng)用研究中,陽極材料往往是決定處理效率最為關(guān)鍵的因素,因此,探索綜合性能好的陽極材料成為了目前研究的重點?;钚蕴坷w維(ACF)具有高的比表面積、優(yōu)異的吸附性能和良好的催化性能及導(dǎo)電性能,有望作為一種新型的電極材料應(yīng)用于水的電化學(xué)處理領(lǐng)域。 為了探索采用ACF作為陽極材料應(yīng)用于水中難降解有機物電氧化處理的適宜性和可行
3、性,本文考察了不同條件下制備的ACF的比表面積、孔結(jié)構(gòu)、表面官能團以及它們對ACF的電化學(xué)性能和吸附性能的影響;研究了直接以ACF為陽極通電電解時,ACF陽極材料本身結(jié)構(gòu)的變化:比較了以ACF為陽極的電氧化法處理水中分子尺寸不同的各類難降解有機物的特性,考察了pH值、電流密度、電解質(zhì)濃度和有機物的初始濃度等電解條件和ACF陽極材料的結(jié)構(gòu)對降解效果的影響;評價了電化學(xué)氧化法對不同有機物的降解效率;推測了苯酚電催化氧化降解的反應(yīng)歷程。得到了
4、以下主要結(jié)論: (1)ACF比石墨更適宜作陽極用于水中難降解有機物的電氧化處理。對ACF材料的結(jié)構(gòu)和有關(guān)性能的研究表明,ACF材料由于具有高的比表面積和豐富的含氧官能團,因而對有機物具有良好的吸附性能;由于孔屏蔽效應(yīng),ACF材料對小分子物質(zhì)的吸附主要取決于比表面積的大小,而對于大分子物質(zhì)的吸附,孔徑大小則起決定作用;除了良好的吸附性能之外,ACF材料還具有電阻率小,導(dǎo)電性好,作為陽極在電化學(xué)氧化中比石墨電極具有更好的抗氧化性能和更高的析
5、氧電位等特點。 (2)以ACF為陽極用電化學(xué)氧化法處理水中分子尺寸不同的有機物,均取得了良好的凈化效果。對于分子尺寸最小的苯酚,初始濃度為500mg/L的苯酚溶液在電解60min后,苯酚去除率可高達99%,COD去除率可達94%;對于初始濃度為700mg/L的茜素紅S模擬染料廢水,電解60min后,去色率可高達98%,COD去除率達76.5%;而對于分子尺寸最大的腐殖酸,在初始濃度為50mg/L,電解150min時,腐殖酸和CO
6、D的去除率分別可達92%和90%以上。 (3)以ACF為陽極用電氧化法處理水中難降解有機物時,有機物是在ACF的吸附和電氧化的協(xié)同作用下被去除的。ACF的吸附可提高有機物在陽極的降解效率,而電化學(xué)氧化可將有機物分解成小分子有機物,這些小分子有機物可進一步被氧化礦化去除,而ACF得到再生。在ACF陽極電氧化法處理水中難降解有機物的體系中,有機物的電氧化既包括直接電氧化又包括間接電氧化。通過對苯酚降解中間產(chǎn)物的分析測定,證實了以AC
7、F為陽極通電電解時能產(chǎn)生·OH,它可將有機物氧化為小分子中間體甚至H2O和CO2,能有效降低溶液的COD值。 (4)ACF陽極材料的結(jié)構(gòu)是影響有機物去除效率的重要因素。對于分子尺寸較小的苯酚和茜素紅S,ACF陽極的比表面積和中孔率越大,苯酚和茜素紅S的去除率越高;而對于分子尺寸較大的腐殖酸,則以比表面積和中孔率居中、電化學(xué)性能較好的ACF為陽極時,處理的效果較好。 (5)溶液初始pH值、電流密度、槽電壓、支持電解質(zhì)濃度以
8、及有機物的初始濃度等實驗條件對有機物的去除效率都有影響。對于苯酚和腐殖酸的去除,酸性條件下較好;而對于茜素紅S,則中性或堿性條件下去除率較高。在一定范圍內(nèi),所有有機物的去除效率隨電流密度的增大而增大,但與電流密度并不成線性增長關(guān)系。支持電解質(zhì)濃度對有機物的去除效率影響較小。有機物初始濃度較高時不利于有機物的去除。 (6)低濃度、高色度的結(jié)晶紫模擬染料廢水在活性氯的間接電氧化作用下能夠被快速降解。對于100mg/L的結(jié)晶紫模擬染料廢水,電
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