基于錳摻雜硫化鋅量子點(diǎn)表面化學(xué)修飾的專一性傳感策略研究.pdf

1、半導(dǎo)體納米粒子即量子點(diǎn)在熒光傳感及生物傳感中具有強(qiáng)大的應(yīng)用前景，這都?xì)w功于其設(shè)計(jì)簡便、靈敏度高、生物相容性好、毒性低、發(fā)光效率高、比表面積大、表面易修飾等特性。然而很多種基于熒光的半導(dǎo)體納米粒子在生物傳感體系機(jī)制已經(jīng)被提出了，但是由于半導(dǎo)體納米粒子自身的物理化學(xué)性質(zhì)導(dǎo)致了它在生物傳感中表現(xiàn)的并不優(yōu)異。這是由于半導(dǎo)體納米粒子的尺寸很小，比表面積很大，表面容易暴露出大量的鋅離子或者鎘離子等，這些離子恰恰很容易與生物體系中的路易斯堿（氨基酸、

2、蛋白質(zhì)、生物大分子等）發(fā)生配位作用或者共價(jià)作用，從而影響它的發(fā)光行為使得半導(dǎo)體納米粒子在生物體系中的熒光傳感并不準(zhǔn)確。就此，有很多人熱衷于多樣的信號(hào)輸出手段試圖來提升靈敏度解決這一問題，主要有熒光增強(qiáng)、“turn-off”、“turn-on”、表面等離子體增強(qiáng)、比率熒光、熒光發(fā)射波長移動(dòng)等方式。事實(shí)，雖然有大量的熒光傳感信號(hào)輸出的更變，但是想得到優(yōu)異的分析性能還是很難的。其中比率熒光和熒光發(fā)射波長移動(dòng)這兩種信號(hào)輸出形式較為準(zhǔn)確，而熒光發(fā)

3、射波長的移動(dòng)往往是很難獲得的，構(gòu)建波長移動(dòng)一般需要依賴貴金屬納米粒子的合成或者納米材料精巧的設(shè)計(jì)，這往往都是很耗時(shí)以及代價(jià)昂貴的。我們認(rèn)為分析傳感中所謂的優(yōu)異分析性能應(yīng)該具有可靠的輸出信號(hào)、很好的抗干擾能力、自身體系的穩(wěn)定性以及方便易行低成本等特性。相比而言，比率熒光只需要引入另一個(gè)熒光峰就可以構(gòu)建起來，而且已經(jīng)有很多人構(gòu)建了比率熒光的分析傳感，但是大多數(shù)都是通過引入另一個(gè)熒光團(tuán)的方式引入另一個(gè)熒光峰的，由于這種方法的構(gòu)建需要表面共筑和

4、光譜匹配同時(shí)滿足而顯得這種方法并不實(shí)用。我們雖然已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了單一熒光團(tuán)的比率熒光輸出信號(hào)的調(diào)制，但是在實(shí)際應(yīng)用中還是會(huì)存在穩(wěn)定性和抗干擾能力的問題。
　　本研究分為四個(gè)部分：第一章為緒論，先是總結(jié)了基于量子點(diǎn)的表面化學(xué)修飾策略，再介紹了通用性傳感策略的研究，尤其是比率熒光法在熒光傳感中的應(yīng)用。并提出了亟待解決的問題和潛在的實(shí)際應(yīng)用，提出了本論文的工作設(shè)想。第二章研究了量子點(diǎn)的比率熒光信號(hào)對(duì)葡萄糖濃度的響應(yīng)，并利用錳摻雜硫化鋅量子點(diǎn)的

5、豐富表面性質(zhì)，基于量子點(diǎn)的表面化學(xué)設(shè)計(jì)提出出適用于復(fù)雜體系的葡萄糖傳感器，我們優(yōu)先提出功能化的“選擇性分子透過膜”包覆在量子點(diǎn)表面達(dá)到選擇性檢測葡萄糖的方案，并且實(shí)現(xiàn)裸眼檢測葡萄糖，隨著葡萄糖濃度的增大，體系的顏色從粉紅色變成紫色。它不僅能解決復(fù)雜體系的干擾問題，還能提供一種可靠的熒光輸出信號(hào)，為量子點(diǎn)熒光定量的實(shí)用性提供了新的思路。第三章研究了基于量子點(diǎn)表面化學(xué)修飾的通用性傳感策略，并利用葡萄糖氧化酶、膽固醇氧化酶、乳酸脫氫酶、黃嘌呤