三維石墨烯的構(gòu)造及其光催化應(yīng)用.pdf

1、石墨烯(Graphene)是一種單原子層的二維晶體結(jié)構(gòu)，由6個(gè)碳原子通過(guò)sp2雜化形成的六邊形蜂窩狀結(jié)構(gòu)。其原材料豐富、綠色無(wú)毒、價(jià)格低廉，其制備工藝相對(duì)簡(jiǎn)單、成熟、容易產(chǎn)業(yè)化，其二維納米結(jié)構(gòu)與半導(dǎo)體光催化劑易形成異質(zhì)結(jié)構(gòu)，并表現(xiàn)出獨(dú)特的光電特性。因石墨烯長(zhǎng)程有序的π鍵電子結(jié)構(gòu)使其展現(xiàn)出獨(dú)特的化學(xué)性能、光學(xué)性質(zhì)、電學(xué)性能、熱學(xué)性能以及力學(xué)性能，并使得石墨烯在儲(chǔ)氫材料、太陽(yáng)能光伏電池、鋰電池、超級(jí)電容器、光電探測(cè)器以及光催化劑等領(lǐng)域有著獨(dú)

2、特的應(yīng)用前景。特別是，三維石墨烯宏觀結(jié)構(gòu)兼具二維石墨烯固有特性以及多孔形貌，在光、電等物理性能、吸附催化降解、生物兼容等方面表現(xiàn)出很多特性，比如三維結(jié)構(gòu)高吸附性能、強(qiáng)機(jī)械性能、高導(dǎo)電率、低體傳輸電阻與快電子傳輸性能、大比表面積和可塑性等等。為此，圍繞如何構(gòu)造復(fù)合有半導(dǎo)體光催化劑（如二氧化鈦）的三維石墨烯結(jié)構(gòu)，同時(shí)對(duì)該異質(zhì)結(jié)構(gòu)的吸附、光催化應(yīng)用及其光生載流子動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行了研究，具體內(nèi)容如下:
　　1.通過(guò)控制氧化劑量的配比來(lái)氧化鱗

3、片狀石墨從而制備氧化石墨烯，并利用高溫水熱還原氧化石墨烯制成單層或少層石墨烯。通過(guò)X射線衍射儀(XRD)、場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡(FESEM)與透射電子顯微鏡(TEM)分別來(lái)分析氧化石墨烯和石墨烯的結(jié)構(gòu)和形貌。采用紅外光譜(FT-IR)和拉曼光譜（Raman）來(lái)證實(shí)氧化石墨烯和石墨烯的元素成分以及還原程度。最后通過(guò)紫外可見(jiàn)吸收光譜(UV-Vis)和光致發(fā)光光譜(PL)來(lái)研究其光學(xué)性質(zhì)，為進(jìn)一步探究三維石墨烯與光催化劑的復(fù)合材料奠定基礎(chǔ)。<

4、br>　　2.通過(guò)一步水熱自組裝法，將修飾有TiO2納米顆粒(NPs)的還原氧化石墨烯(RGO)納米片負(fù)載于活性炭纖維(ACF)上，制備成三維(3D)宏觀復(fù)合結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)了納米尺寸材料的宏觀化。將獲得的ACF-RGO-TiO2復(fù)合結(jié)構(gòu)通過(guò)降解有機(jī)染料（即羅丹明B），來(lái)概念性驗(yàn)證其實(shí)際效果，研究發(fā)現(xiàn)RGO NSs與TiO2 NPs的引入分別增強(qiáng)了復(fù)合物的吸附性能和光催化能力。而且，通過(guò)半導(dǎo)體光催化劑將吸附于材料表面的RhB染料光催化降解，使

5、得ACF-RGO-TiO2復(fù)合結(jié)構(gòu)的吸附性能得以恢復(fù)，概念性地提出兩個(gè)實(shí)際價(jià)值:(1)降解染料污染物優(yōu)于簡(jiǎn)單地吸附污染物；(2)吸附劑的回收利用優(yōu)于吸附劑的大量消耗。3D ACF-RGO-TiO2實(shí)現(xiàn)了協(xié)同功能化效應(yīng)，主要是通過(guò)水熱復(fù)合，不僅賦予了宏觀結(jié)構(gòu)吸附性能，同時(shí)賦予其光催化性能，最終拓展了復(fù)合結(jié)構(gòu)在環(huán)境凈化方面的應(yīng)用。
　　3.在光伏電池和光電化學(xué)(PEC)電池領(lǐng)域，構(gòu)建高效的光子俘獲與電荷積聚的光電子納米系統(tǒng)是極具潛力的

6、，所以制備出三維(3D)多孔光電極是非常有意義的，具備以下優(yōu)勢(shì):大的活性比表面積、高效的光子俘獲效率、以及快速的電荷分離及遷移率。因此，設(shè)計(jì)將還原氧化石墨烯(RGO)與均勻分布的TiO2納米顆粒(NPs)復(fù)合制備成異質(zhì)3D多孔光陽(yáng)極，同時(shí)此光陽(yáng)極在0.6 V（相對(duì)Ag/AgCl）外加電壓下能產(chǎn)生2.59 mA cm2的光電流密度，且其無(wú)需任何犧牲劑就能獲得0.5％的光裂解水產(chǎn)氫轉(zhuǎn)換效率。與TiO2 NPs基材料相比較，RGO-TiO2復(fù)