金屬原子修飾的硅烷、鍺烷的第一性原理研究.pdf

1、二維材料由于其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和電子特性，具有非常廣闊的應(yīng)用前景。2004年石墨烯的成功制備，掀起了人們對(duì)二維材料研究的新一輪熱潮。隨后，在2009年，人們制備出一種新的、具有絕緣性能的石墨烯衍生物（石墨烷），這一新的突破拓寬了石墨烯的應(yīng)用空間，同時(shí)也拓展了人們對(duì)二維材料的研究平臺(tái)。
　　本文基于密度泛函理論對(duì)金屬原子修飾的硅烷、鍺烷的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、電子特性進(jìn)行了分析研究。
　　對(duì)硅烷，選擇了16種金屬原子(Li，Na，K;Mg，C

2、a;Al，Ga，In，Sn;Sc，V，Co，Ni，Pd，Pt，Au)進(jìn)行修飾，研究結(jié)果給出:Li，Na，K，Ca，In，Sc原子與硅烷的結(jié)合能大于相應(yīng)的內(nèi)聚能，表明這些原子在硅烷表面不易成團(tuán)，可以形成較穩(wěn)定的覆蓋層;電子結(jié)構(gòu)的分析表明，金屬原子的修飾可以有效地調(diào)節(jié)硅烷的電子特性。M-Silicane(M=Li，Na，K，Al，Ga，In，Au)的能帶結(jié)構(gòu)是自旋對(duì)稱的，具有1.88-2.37eV的帶隙，表現(xiàn)出半導(dǎo)體特性;M-Silican

3、e(M=Mg，Ca，Sn，Ni)體系的能帶結(jié)構(gòu)是自旋非對(duì)稱的，帶隙較小，約為0.49-0.95eV。另外，對(duì)過渡金屬原子修飾的硅烷，當(dāng)M=Sc，V,Co，Ni時(shí)，過渡金屬原子的3d態(tài)對(duì)導(dǎo)帶底或價(jià)帶頂有重要貢獻(xiàn);對(duì)Pd-Silicane和Pt-Silicane，硅烷的p態(tài)對(duì)導(dǎo)帶底和價(jià)帶頂貢獻(xiàn)較大。
　　進(jìn)一步地，以Li-Silicane為例研究了金屬原子修飾的硅烷體系對(duì)氫氣(H2)和一氧化碳(CO)小分子的吸附性能。研究結(jié)果表明:每

4、個(gè)Li原子周圍最多可以吸附5個(gè)H2分子，且平均吸附能為0.18eV/molecule;每個(gè)Li原子周圍最多可以吸附4個(gè)CO分子，平均吸附能為0.23eV/molecule，Li-Silicane復(fù)合材料在儲(chǔ)氫和環(huán)保方面表現(xiàn)出潛在的應(yīng)用價(jià)值。
　　對(duì)鍺烷，選擇了21種金屬原子(Li，Na，K;Be，Mg，Ca;Al，Ga，In，Sn;Sc，Ti，V,Cr,Mn，F(xiàn)e，Co，Ni，Pd，Pt，Au)進(jìn)行修飾，研究結(jié)果表明:Li，Na，

5、Be，Mg，In，Cr,Fe，Co，Ni，Au原子修飾后，基底的形變較小，鍺烷仍保持相對(duì)完好的二維結(jié)構(gòu);Li,Na，K，Ca，Sc和Mn原子與鍺烷的結(jié)合能大于相應(yīng)塊體材料的內(nèi)聚能，表明這些原子在鍺烷表面不易成團(tuán)，Li，Na原子可能在鍺烷的表面形成穩(wěn)定的二維(2D)層狀結(jié)構(gòu)。電子結(jié)構(gòu)分析表明，金屬原子的修飾能夠很好地調(diào)節(jié)鍺烷的能帶結(jié)構(gòu)。M-Germanane(M=Li，Na，K，Al，Ga，In，Au)的能帶結(jié)構(gòu)是自旋對(duì)稱的，帶隙大小約為