硫酸溶液體系p型BixSb2-xTe3基薄膜熱電材料的電沉積機(jī)理及制備工藝研究.pdf

1、近年來，隨著能源危機(jī)不斷加劇，環(huán)境污染日益嚴(yán)重，人們對(duì)清潔能源的需求越來越迫切。溫差電池將熱能轉(zhuǎn)換為電能，其過程無污染物排放，與此同時(shí)，溫差電池性能穩(wěn)定且壽命較長(zhǎng)，因而成為極具應(yīng)用前景的綠色能源。溫差電池借助熱電材料的塞貝克效應(yīng)實(shí)現(xiàn)發(fā)電。目前， Bi2 Te3摻雜熱電材料仍被認(rèn)為室溫性能最佳，一直以來也是熱電領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。
　　本文采用循環(huán)伏安（CV）和交流阻抗（EIS）等電化學(xué)測(cè)試方法，研究了硫酸溶液體系中，元素Bi、Sb以及

2、Te的電沉積機(jī)理。在此基礎(chǔ)上，分別研究了配位劑乙二胺四乙酸二鈉和酒石酸、硫酸以及硝酸鉀濃度對(duì)硫酸溶液體系中 p型BixSb2-xTe3薄膜熱電材料電沉積過程的影響，確定了硫酸溶液體系中各組分的配比。進(jìn)而對(duì)電沉積p型BixSb2-xTe3薄膜熱電材料的制備工藝進(jìn)行了深入研究，通過能譜測(cè)試儀（EDS）、立體顯微鏡、電阻率測(cè)試儀以及塞貝克測(cè)試儀等儀器分析了基材、沉積電位、液流強(qiáng)度、溫度以及溶液補(bǔ)加工藝等對(duì)電沉積 p型BixSb2-xTe3薄膜

3、熱電材料的形貌、組成及性能的影響，確定了最佳電沉積工藝。
　　研究結(jié)果表明，硫酸溶液體系中元素Bi、Sb以及Te的電化學(xué)沉積過程均為分步進(jìn)行，且三種元素的氧化還原過程均為不可逆過程。此外，配位劑的添加既增加了三種元素的溶解度，使得混合液的穩(wěn)定性得到提升，也使得三種元素的沉積電位相互靠近，有利于三種元素的共沉積。在電沉積過程中，適宜的配位劑、硫酸和導(dǎo)電鹽濃度能夠一定程度上改善電沉積p型BixSb2-xTe3合金薄膜熱電材料的性能。在

4、制備工藝研究的基礎(chǔ)上，獲得了電沉積制備p型BixSb2-xTe3合金薄膜熱電材料的最佳工藝：使用鎳基材，調(diào)節(jié)沉積電位為-0.145 V、液流強(qiáng)度為中速，試驗(yàn)溫度為23℃。此工藝條件下制備的p型BixSb2-xTe3薄膜熱電材料結(jié)構(gòu)致密，塞貝克系數(shù)為158μV·K-1，電阻率為1.14×10-5Ω·m-1，功率因子為2.19 mW/(K2m)。補(bǔ)加濃縮液能增加溶液壽命、有效維持長(zhǎng)時(shí)間電沉積制備p型BixSb2-xTe3薄膜熱電材料的成分和