一維納米粘土-炭復(fù)合材料的活化制備及其吸附性能的研究.pdf

1、本文以天然一維粘土礦物海泡石和埃洛石為模板，以生物質(zhì)原料纖維素和殼聚糖為碳源，通過酸活化、水熱、一步炭化活化的方法制備粘土/炭復(fù)合材料，探討了活化條件對(duì)粘土/炭復(fù)合材料形貌、結(jié)構(gòu)和性能等方面的影響，提出了活化機(jī)理，考察了所制備粘土/炭復(fù)合材料對(duì)水體中有機(jī)污染物苯酚和亞甲基藍(lán)及氣體污染物一氧化氮的吸附能力。主要內(nèi)容如下:
　　(1)采用鹽酸活化的海泡石為模板，纖維素為碳源，220℃水熱條件下制備海泡石/炭復(fù)合材料。研究表明海泡石/炭

2、復(fù)合材料的表面含有大量直徑為30-150nm并富含有機(jī)官能團(tuán)(-CH、C=C、C=O、C-O)的無定形炭。得益于海泡石/炭更小的孔徑以及更小的炭顆粒尺寸，海泡石/炭的吸附性能優(yōu)于海泡石和水熱炭混合物的吸附性能。酸活化雖使海泡石的結(jié)晶度降低，但可顯著提高后續(xù)制備的海泡石/炭復(fù)合材料的各性能。與以未經(jīng)酸活化的海泡石為模板制備的復(fù)合材料相比，以酸活化的海泡石為模板制備的復(fù)合材料中的碳元素含量更高，由24.67 wt.％提升至31.63 wt.

3、％，比表面積由26.53 m2/g提高至33.98 m2/g。相應(yīng)地，對(duì)苯酚的脫除率由47.1％提高至57.1％，飽和吸附量由4.10 mg/g提高至5.26 mg/g。與酸活化的海泡石相比，水熱法制各的海泡石/炭的密度和比表面積均有所降低，密度由2.227g/cm3降低至1.696 g/cm3，比表面積由118 m2/g減少至34 m2/g，但得益于海泡石/炭親有機(jī)性的提升，海泡石/炭對(duì)苯酚的脫除率(57.1％)明顯高于鹽酸活化的海泡

4、石的脫除率(6.1％)。
　　(2)采用埃洛石為模板，殼聚糖為碳源，碳酸鉀為活化劑，經(jīng)一步炭化活化制備埃洛石/炭復(fù)合材料。研究表明埃洛石/炭復(fù)合材料為管狀形貌，外表面被厚度為20-40 nm并富含C-H、C=O、N-H、C-N有機(jī)官能團(tuán)的無定形炭層包裹。在活化過程中，碳酸鉀及生成的氣體消耗炭豐富孔隙結(jié)構(gòu)，同時(shí)通過鉀蒸氣的生成，擴(kuò)散進(jìn)入炭層使原有的孔擴(kuò)寬并形成新的微孔，顯著提高了埃洛石/炭的比表面積。在活化溫度為800℃，活化時(shí)間為

5、90 min，活化劑浸漬質(zhì)量比為2∶1時(shí)，所制備的埃洛石/炭的比表面積可達(dá)1509 m2/g。在吸附溫度為25℃時(shí)，埃洛石/炭復(fù)合材料對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir吸附模型，埃洛石/炭對(duì)亞甲基藍(lán)的飽和吸附量為694.4 mg/g，相較于埃洛石對(duì)亞甲基藍(lán)的飽和吸附量提高了近8倍。由25-45℃溫度范圍內(nèi)埃洛石/炭吸附亞甲基藍(lán)的熱力學(xué)參數(shù)表明，其對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附為自發(fā)的、吸熱的、物理吸附過程。埃洛石/炭對(duì)氣體污染物N