鐵基納米復(fù)合材料的制備及對(duì)砷吸附性能研究.pdf

1、近幾年，隨著社會(huì)的發(fā)展，水體中重金屬污染問(wèn)題已成為社會(huì)亟需解決的熱點(diǎn)問(wèn)題。納米零價(jià)鐵（nZVI）用于環(huán)境污染物的處理成為了一種新型的環(huán)境污染控制方法。相比傳統(tǒng)的吸附材料，nZVI具有粒徑小，比表面積大，反應(yīng)活性高等特點(diǎn)，且已應(yīng)用于環(huán)境中有毒污染物的治理。然而，nZVI在實(shí)際應(yīng)用中具有易團(tuán)聚、易被氧化和自身反應(yīng)活性受到限制等缺點(diǎn)，因此，需要對(duì)nZVI進(jìn)行改性研究以提高其穩(wěn)定性、分散性和表面活性。
　　本文采用液相化學(xué)還原法合成了鐵基

2、納米復(fù)合材料，并通過(guò) SEM、EDS、TEM、XRD和BET等手段對(duì)材料的形貌、結(jié)構(gòu)和組成進(jìn)行表征。考察了反應(yīng)時(shí)間、pH、初始濃度和干擾離子等因素對(duì)砷在鐵基納米復(fù)合材料上的吸附特性影響。通過(guò)FTIR和XPS等微觀表征手段對(duì)吸附機(jī)理進(jìn)行研究，闡明鐵基納米復(fù)合材料對(duì)砷的去除機(jī)制，取得的主要研究成果如下：
　　1)磁性纖維素納米鐵復(fù)合材料(cellulose@nZVI)中的nZVI均勻分散在棉花纖維素上,其平均粒徑在40-80 nm左右

3、,在磁場(chǎng)的作用下易從溶液中分離出來(lái)。As(III)的吸附符合擬二階動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir等溫線模型,pH值為6-9的溶液環(huán)境有利于As(III)的吸附。SiO32-和PO43-共存陰離子對(duì)As(III)的吸附有明顯的影響,這是因?yàn)镻O43-和SiO32-與AsO32-有相似的結(jié)構(gòu)和離子常數(shù),對(duì)砷產(chǎn)生了競(jìng)爭(zhēng)吸附。FTIR分析表明cellulose@nZVI表面的金屬羥基基團(tuán)對(duì)As(III)的吸附起到了重要的作用,結(jié)合XPS表征證明了

4、材料表面有As(III)和As(V)存在,說(shuō)明了As(III)在吸附的過(guò)程中發(fā)生了氧化反應(yīng)。
　　2)采用液相化學(xué)還原法制備了鐵鎳雙金屬納米材料(Ni/Fe NPs),其平均粒徑在40-60 nm左右。pH值為4和5的溶液環(huán)境分別有利于As(III)和As(V)的吸附,且隨著pH的增加,砷的吸附容量降低。砷的吸附符合擬二階動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir等溫線模型,As(III)和As(V)的最大吸附容量分別為65.40 mg g-1

5、和113.89 mg g-1。在共存陰離子中,SiO32-和PO43-對(duì)砷的吸附有顯著的影響,這是因?yàn)镾iO32-和PO43-與AsO32-有相似的結(jié)構(gòu)和離子常數(shù),對(duì)砷產(chǎn)生了競(jìng)爭(zhēng)吸附。結(jié)合FTIR和XPS等表征手段,證明了Ni/Fe NPs表面的金屬羥基基團(tuán)(M-OH)參與了砷的吸附,As(III)和As(V)均被吸附在Ni/Fe NPs的表面,As(III)和As(V)在吸附的過(guò)程中發(fā)生了氧化還原反應(yīng)。
　　3)核殼結(jié)構(gòu)納米鐵復(fù)

6、合材料(Fe@Fe2O3/MMT)中的nZVI進(jìn)入了蒙脫土的層間空隙,形成了“卡房狀”結(jié)構(gòu),有利于nZVI的穩(wěn)定和分散。pH值為3的溶液環(huán)境有利于砷的吸附,砷的吸附符合擬二階動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir等溫線模型。結(jié)合FTIR和XPS等表征方法證明了Fe@Fe2O3/MMT表面上有大量的金屬羥基基團(tuán),As(III)在吸附過(guò)程中伴隨著氧化過(guò)程。Fe@Fe2O3/MMT對(duì)砷的吸附氧化機(jī)制闡明了nZVI在反應(yīng)過(guò)程中產(chǎn)生的活性中間體將As(II