鐵基分子篩負(fù)載型催化劑上的合成氣直接制取低碳烯烴反應(yīng).pdf

1、以乙烯、丙烯為代表的低碳烯烴是非常重要的有機(jī)化工原料,是合成塑料、纖維和各類化工材料的關(guān)鍵中間體。將合成氣催化轉(zhuǎn)化制取低碳烯烴也是實現(xiàn)我國煤炭和天然氣資源優(yōu)化合理利用的一條重要的途徑。因此,對合成氣直接制取低碳烯烴的研究具有重要的學(xué)術(shù)價值和廣闊的應(yīng)用前景。本論文首先以硅鋁分子篩為載體,制備了鐵基硅鋁分子篩負(fù)載型催化劑,考察了其對催化性能的影響,運(yùn)用TG、BET、XRD、Raman、Pyridine-IR和XPS等多種表征手段對催化劑進(jìn)行

2、了表征,詳細(xì)考察了負(fù)載順序、焙燒溫度、焙燒氣氛等制備條件以及反應(yīng)溫度、反應(yīng)壓力、原料氣空速等反應(yīng)條件對催化性能的影響。其次,以硅鋁分子篩為載體,研究了添加不同金屬助劑后所制催化劑對催化性能的影響。實驗結(jié)果表明,在H2/CO=2(V/V)、380℃、1.0MPa、4400h-1(標(biāo)況)條件下,Fe/ZSM-5、FeK/ZSM-5和FeMnK/ZSM-5催化劑CO轉(zhuǎn)化率分別為22.0％、65.2%和63.8%,C2=~C3=選擇性分別為3.

3、0%、8.5%和14.1%。最后,以全硅分子篩為載體,制備了鐵基全硅分子篩負(fù)載型催化劑,研究了鐵的負(fù)載量對Fe/Si-1催化劑催化性能的影響,實驗結(jié)果表明,當(dāng)負(fù)載量為18wt%時,CO轉(zhuǎn)化率為53.5%,C2=~C3=選擇性為10.6%。通過對不同形貌的Fe/Si-2催化劑催化性能的研究,發(fā)現(xiàn)載體的形貌對催化性能有明顯的影響,在H2/CO=2(V/V)、340℃、1.0MPa、4400h-1(標(biāo)況)條件下,Fe/Si-2(a)和Fe/S

4、i-2(b)兩種催化劑CO轉(zhuǎn)化率分別為60.7%和23.7%,C2=~C3=選擇性分別為4.0%和12.4%。以Si-2(a)為載體,研究了添加鉀錳助劑后所制催化劑對催化性能的影響,實驗結(jié)果表明,在H2/CO=2(V/V)、380℃、1.0MPa、4400h-1(標(biāo)況)條件下,Fe/Si-2(a)、FeK/Si-2(a)和FeMnK/Si-2(a)催化劑CO轉(zhuǎn)化率分別為67.1%、39.0%和34.0%,C2=~C3=選擇性分別為3.0